Metal oxide thin films prepared by atomic layer deposition for environment and energy science: photocatalyst and organic photovoltaic
저자
발행사항
서울 : 성균관대학교 일반대학원, 2013
학위논문사항
학위논문(박사)-- 성균관대학교 일반대학원 : 화학과 2013. 8
발행연도
2013
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
서울
형태사항
149 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: 김영독
DOI식별코드
소장기관
본 논문에서는 원자층 증착법을 이용하여 금속 산화물을 증착을 통한 환경 및 에너지 과학에 응용한 연구결과를 소개한다. 원자층 증착법은 나노 구조체 제작 및 복잡한 구조의 기판 위에 얇은 막을 증착시킬 수 있으며, 그 막의 두께를 원자수준으로 세밀히 조절할 수 있는 장점을 가지고 있어 그 응용 범위가 넓다. 본 연구에서는 파우더 형태나 복잡한 3차원 구조를 가지는 기판에 원자층 증착법을 통한 금속 산화물을 증착하여 광촉매 및 에너지 디바이스에 적용하였으며, 증착되는 금속 산화물의 구조 및 두께에 따른 효율 및 활성, 전기적 성질 등 변화를 관찰하였다. 본 논문에서는 원자층 증착법을 응용한 광촉매와 유기태양전지에 대해 기술한다.
원자층 증착법을 이용하여 TiO₂ 광촉매를 나노다이아몬드 분말 위에 증착시켰으며, 이를 이용하여 대기 중에 존재하는 휘발성 유기화합물인 톨루엔 광분해 반응에 대해 연구하였다. 본 연구를 위해 제작된 TiO₂/나노다이아몬드 촉매는 광촉매로 잘 알려진 P-25와 비교하였다. P-25의 경우, 초기 톨루엔 광분해 반응성은 매우 뛰어나지만 반응시간이 증가함에 따라 그 활성이 급격히 떨어지는 것을 확인하였다. 이는 반응 중 부분산화에 의해 생성된 중간체가 촉매 표면의 활성자리에 흡착됨으로써 활성을 떨어뜨리는 피독현상이 일어나기 때문이다. 반면, 나노다이아몬드 위해 증착된 TiO₂에 경우에는 이러한 피독현상이 거의 일어나지 않고 계속적으로 촉매활성을 보이는 것을 관찰하였다. 즉 나노다이아몬드에 의해 TiO₂에 의한 톨루엔의 완전산화가 더 잘 일어나게 되면서 TiO₂ 표면의 피독현상이 덜 일어나게 됨을 알 수 있다.
유기태양전지는 에너지 과학 분야에서 중요한 주제로 자리 잡고 있다. 나노구조의 금속 산화물 박막은 유기태양전지의 전하 (전자 혹은 정공) 수집층으로 이용되고 있으며, 이들은 효과적인 전하의 수집 능력을 통해 유기태양전지의 효율을 향상시킨다. 그러나 표면의 존재하는 다양한 결함자리들은 전지 효율의 감소를 야기하기 때문에 이들 표면의 결함자리를 조절 혹은 감소시킬 수 있는 기술이 필요하다. 본 연구에서는 향상된 유기태양전지를 위해 원자층 증착법을 이용하여 전하 수집층 표면에 존재하는 결함자리의 조절하였다.
본 연구에서는 3차원 물결 구조의 ZnO를 전자 수집층으로 사용하였으며, 이들의 표면처리를 위해 원자층 증착법을 이용하여, TiO₂와 ZnO의 수 나노수준의 얇은 막을 증착하였다. 원자층 증착법으로 증착된 금속 산화물 막은 유기태양전지의 성능을 향상시켰다. 이와 같은 결과는 증착된 금속 산화물에 의해 3차원 물결 구조의 ZnO 표면에 존재하는 결함자리가 줄어들기 때문으로 판단된다. 이러한 결합자리는 전자와 홀의 재결합 자리로 작용하기 때문에 이들을 줄이는 기술이 중요하다. 게다가 원자층 증착법을 통해 ZnO 얇은 막을 증착시킬 경우 표면의 전기 전도도의 분포가 더 균일해 지는 것을 관찰하였다. 추가적으로 전지의 안정성을 측정해 보았으며, 그 결과 ALD-ZnO의 얇을 막을 증착을 때 전지의 안정성이 크게 향상되었음을 확인하였다. 이와 같은 결과를 통해 전자 수집층으로 사용되는 ZnO의 결합자리 분포가 전지의 성능 및 안정성에 영향을 줄 수 있음을 확인하였으며, 원자층 증착법은 유기태양전지의 성능뿐만 아니라 안정성까지도 향상시킬 수 있는 효과적인 기술임을 알 수 있다.
추가적으로 금 나노입자를 정공 수집층인 PEDOT:PSS에 넣어 플라즈몬 효과에 의한 태양전지 효율 변화를 관찰하였다. 결과적으로 전지 성능이 금 나노입자에 의해 향상됨을 관찰하였으며, 원자층 증착법을 통한 전자 수집층의 표면 처리와 함께 사용하였을 때 두 가지 효과가 동시에 일어남에 따라 태양전지의 성능 향상을 극대와 시킬 수 있었다.
Atomic layer deposition (ALD) method can provide nano-structures and ultra-thin films with a film thickness control in the sub-nanometer scale, even on non-planar substrates such as porous or 3D nano-structured materials. Hence, ALD process has a wide range of potential applications in environment and energy science. In this thesis, metal oxide was deposited on the powder and 3D-structured substrates using ALD process for application in photocatalyst and organic photovoltaic (OPV). Changes of activity, efficiency, and various other properties of films were researched as a function of structure and thickness of ALD layers.
Pollutant such as volatile organic compounds (VOCs) in air was removed by photocatalyst. The photocatalytic decomposition of toluene gas was investigated using TiO₂prepared by ALD on nanodiamond (ND) under UV irradiation. The photocatalytic activities of ND supported TiO₂catalysts were compared with that of P-25. The photocatalytic activity of P-25 was rapidly decreased with time due to the accumulation of reaction intermediates formed on the surface as a result of partial oxidation of toluene. Comparing to P-25, deactivation of ND-supported TiO₂catalysts was less pronounced. It is suggested that ND surface facilitates total oxidation of toluene on TiO₂and reduces poisoning of TiO₂surface with time.
OPV has been one of the important issues in the energy science field. By using nano-structures and thin films of oxides as electron- and hole-collecting layers, efficiency of OPV can be improved. However, OPV performance is often reduced by various defect sites on the surface of these buffer layers. Therefore, the technique for the modification of buffer layer surface, which can control surface defect density, is important, and the ALD is a suitable method for the further development of high-efficiency OPV.
In this thesis, OPVs consisting of ZnO-ripple structures used as electron-collecting layer were fabricated without and with additional TiO₂and ZnO thin layers prepared by ALD. The ALD-metal oxide thin layers of TiO₂and ZnO can enhance OPV performance, as a result of healing defect states on ZnO ripple surface, which can act as recombination center of electron and hole created in the active layer by photon-absorption. Additionally, an improvement in the uniformity of the distribution of electrical conductivity on ZnO surface was observed at ZnO nano-ripple film consisting of ALD-ZnO layer below 2 nm. Moreover, deposition of ALD-ZnO thin layer resulted in enhanced stability of OPV as well as its initial performance. The precise control of oxide thin layer using ALD can be beneficial for fabricating high-performing OPV.
In addition, Au nanoparticles (NPs) were inserted into poly (3,4-ethylene dioxylene thiophene):polystyrene sulfonic acid (PEDOT:PSS) for plasmonic enhancement of the electromagnetic field, resulting in enhancement of the power conversion efficiency (PCE) of the OPV. Two different treatments, ALD and Au insertion, were combined for improving the performance of OPV.
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