고체산화물 전해전지를 이용한 이산화탄소와 물의 동시 전기분해를 위한 나노촉매
저자
발행사항
용인 : 명지대학교 대학원 일반대학원, 2016
학위논문사항
학위논문(석사)-- 명지대학교 대학원 일반대학원 : 신소재공학과 2016. 2
발행연도
2016
작성언어
한국어
주제어
발행국(도시)
경기도
기타서명
Ceramic Composite Electrodes with Nano Catalysts for The Coelectrolysis of Steam and Carbon Dioxide using Solid Oxide Electrolysis Cells
형태사항
v, 102 p. ; 26cm
일반주기명
명지대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
지도교수:박종성
소장기관
최근, 온실가스 효과로 인한 지구 온난화의 위협이 증가하고 있다. 그러므로 정부에서 이산화탄소를 줄이기 위한 대체에너지와 신재생 에너지 연구를 진행하고 있다. 그리고 많은 기관 및 회사에서 이산화탄소를 포집하여 저장 (CCS)하고 이산화탄소를 변환하여 메탄 같은 탄화수소 연료로 변환하는 연구가 진행되고 있다. 이산화탄소를 일산화탄소로 변환하는 것은 열분해, 열화학 순환, 광분해와 고체산화물 전해전지를 이용한 많은 방법들이 있다. 그 중 고체산화물 전해전지를 이용한 동시전기분해는 물과 이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 변환 할 수 있다.
동시전기분해의 장점은 물과 이산화탄소 분해에 의해 추가적인 공정 없이 바로 합성연료를 만들 수 있다. 그러나 고온에서 물과 이산화탄소를 전기분해하고 장시간 안정성이 필요하기 때문에 촉매 연구가 필요하다. 지금까지도 Nickel과 Yttria stabilized zirconia (YSZ) 복합체 전극이 공기극으로 사용되었다. 그러나 Ni 촉매는 Carbon coking과 황에 의한 오염현상 때문에 동시 전기분해를 진행하기에는 제한사항이 있다.
본 논문에서는 세라믹 복합체 전극인 (La,Sr)VO3 (LSV) 또는 (La,Sr)(Cr,Mn)O3 (LSCM)을 함침법을 이용하여 전극을 만들었다. LSV 물질은 황에 의한 화학적 안정성을 가지고 있고 LSCM 물질은 산화-환원 안정성이 매우 뛰어나다. CeO2와 Palladium 같은 소량의 촉매를 함침법을 이용하여 전극에 주입하였다.
촉매를 첨가하여, 동시 전기분해 성능이 향상되었다. 다양한 연료 조건에 따라 전류-전압 곡선 그래프와 전기화학 분광법 (Electrochemical Impedance Spectra - EIS)을 측정하여 전기화학 성능의 분석을 이용하여 동시 전기분해의 반응 기구를 분석하였다. 그리고 물과 이산화탄소의 동시 전기분해를 진행하면서, 물은 금속촉매에 의해 먼저 분해되고 Reverse Water Gas shift (RWGS) 반응을 통해 이산화탄소와 수소가 만나, 이산화탄소가 분해되어 일산화탄소가 생성된다.. 반면에 금속 촉매가 없다면 이산화탄소가 분해되어 일산화탄소가 생성되고 RWGS 반응을 통해 일산화탄소와 물이 만나, 물이 분해되어 수소가 생성된다.
LSCM 물질의 세라믹 복합체 전극은 LSV 물질의 세라믹 복합체 전극보다 더 향상된 동시 전기분해 성능을 보였고 장시간 안정성 또한 더 우수하였다. LSCM-YSZ 복합체 전극의 높은 성능은 Mixed Ionic Electronic Conductor (MIEC) 물질이기 때문이다.
또한 Carbon coking을 피하기 위해서 산화물 촉매연구를 진행하였다. LSCM-YSZ 전극에 함침법을 이용하여 BaCO3 산화물 촉매를 첨가하였다. BaCO3 촉매가 포함된 LSCM-YSZ 전극은 고체산화물 연료전지 조건에서 일반적인 산화물 촉매인 CeO2 보다 더 높은 촉매특성을 나타냈다.
주제어(키워드)
고체산화물 연료전지, 고체산화물 전해전지, 나노촉매, 동시전기분해, 세라믹 복합체 전극
The threat of global warming due to the green house effect has increased recently. Therefore, many governments has supported the study of the alternative and renewable energy resources to reduce the CO2. And the investigations of carbon capture and storage (CCS) and conversion of CO2 into hydrocarbon fuel such as methane and using carbon resources, have been conducted in many research groups. The conversion of CO2 into CO can be done by many kinds of methods such as thermolysis, thermochemical cycle, Photoelectrolysis and solid oxide electrolysis cells (SOECs). The co-electrolysis using the SOEC means the electrolysis of steam and carbon dioxide into the hydrogen and the carbon monoxide.
The advantage of the co-electrolysis is the synthesis of a syngas through the single step by decomposing the CO2 and steam. However, the development of catalysts in the feed side electrodes for the co-electrolysis of steam and CO2 with high performances and long-term stability has been required. Conventionally, the composite of Ni and the yttria stabilized zirconia (YSZ) has been used for the feed side electrode, but the Ni-catalysts can be deactivated by the carbon coking and the sulfur poisoning.
In this study, the ceramic composite electrode with either (La, Sr)VO3 (LSV) or (La,Sr)(Cr,Mn)O3 (LSCM) for the feed side electrode were fabricated by infiltration method; the LSV is known to be stable against the sulfur and the LSCM has th redox stability. The small amount of catalysts such as CeO2 and Palladium were infiltrated into the composite electrodes.
By adding the catalysts, the co-electrolysis performance was much enhanced. From the analysis of the electrochemical performance such I-V curves and impedance spectra under various feed gas compositions, the reaction mechanism of the co-electrolysis was investigated. And it was shown that during the co-electrolysis of steam and carbon dioxide, the steam was electrolyzed to the hydrogen in the case of composite electrodes with metal catalysts while the carbon dioxide is electrolyzed to the CO in the case of composite electrodes without metal catalysts.
The composite electrode based on LSCM showed much higher performance and better long-term stability compared to the composite electrode based on LSV. Such higher performance of LSCM-YSZ composite electrode might be due to the mixed ionic electronic conductivity of LSCM.
In order to avoid the carbon coking, the development of ceramic catalysts was also tried. The barium carbonate which was added into the LSCM-YSZ composite electrode showed the higher catalytic activity in the fuel cell operation mode than the conventional ceramic catalysts such as CeO2.
Keyword
Solid Oxide Fuel Cell, Solid Oxide Electrolysis Cell, Coelectrolysis, CatalystCeramic electrode
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