Studies of sodiation behaviors in Sn anodes using in situ electron microscopy
저자
발행사항
Seoul : Graduate School, Korea University, 2020
학위논문사항
학위논문(박사)-- 고려대학교 대학원: 신소재공학과 2020. 2
발행연도
2020
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
서울
형태사항
xv, 167 p. : 천연색삽화, 도표 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: 이재철
참고문헌 수록
UCI식별코드
I804:11009-000000127186
DOI식별코드
소장기관
Studies of sodiation behaviors in Sn anodes
using in situ electron microscopy
Young-Woon Byeon
Department of Materials Science and Engineering, Korea University
Supervised by Prof. Jae-Chul Lee
Abstract
In this thesis, we investigate the sodiation behaviors by using in situ diffusion experiments and TEM based microstructural analyses. This is made up of five chapters. The first chapter consists of the general theories of the battery and the recent research trends of in situ experiments in anode materials. Chapter II addresses the phase transitions of sodiated Sn (NaxSn) phases and their electrical properties. Chapter III and IV address fundamental issues on diffusion, such as isotropic and self-limiting behaviors of sodiation reaction in c-Sn. At last, chapter V addresses the overall conclusion and prospects of this study.
Chapter II is a study of the origin of high Coulombic loss during sodiation in Na–Sn battery. In this work, we measured the electrical properties of the sodiated Sn (NaxSn) phases during the in situ sodiation experiments. We observe that sodiation causes an increase in the Sn anode resistivity by six orders of magnitude. Ab initio molecular dynamics simulations of the Na–Sn alloy system demonstrate that the increased resistivity of the anode is caused by the formation of an electrically resistive amorphous NaSn phase (a-NaSn) with a pseudogap. It is also observed that the formation of a-NaSn is always accompanied by a large volume expansion of ~200%, causing the development of residual tensile stress. The residual stress in turn alters the electronic structure of the a-NaSn phase, further increasing the resistivity of a-NaSn and thus decreasing the energy efficiency of the Na–Sn battery.
Chapter III is the study of the isotropic sodiation behavior of ultrafast-chargeable tin crystals. We demonstrate that both the high rate performance and mechanical stability of the anode can be achieved with the Na-Sn battery system. In situ experiments show that the rate of sodiation in crystalline Sn (c-Sn) is 2-3 orders of magnitude faster than that reported for the Li-Si system. Furthermore, this extraordinary rate is nearly the same regardless of the orientation of c-Sn, which can improve the cycle life by retarding the pulverization of c-Sn. Two main microstructural features responsible for the observed characteristics are identified: 1) a crystalline-to-amorphous phase transformation at thin layers of c-Sn near the propagating interface and 2) pipe diffusion of Na through sodiation-induced dislocations.
Chapter IV is the study of the diffusion along dislocations mitigates self-limiting Na diffusion in crystalline Sn. We perform a comparative study of Li-Si and Na-Sn systems to elucidate how the differing diffusion kinetics displayed by the two systems can influence SLD behaviors and the rate performance of batteries. Experiments show that the diffusion of Na+ ions into soft Sn crystals induces stresses near the propagating interface, promoting the nucleation of high-density dislocations. Dislocations thus formed provide pathways for dislocation pipe diffusion and lower the Gibbs energy in the system. These behaviors, observed from the Na-Sn system, facilitate Na diffusion at ultrafast rates and mitigate SLD behaviors, making crystalline Sn suitable for fast-charging anode material with high energy density. This study offers some design criteria that can be used as basic guidelines for the appropriate choice of potential anode materials with superior rate performance and energy capacity suitable for future electric vehicles.
The outcomes of the present thesis, we provide experimental methodologies to investigate the diffusion behavior of carrier ion in electrode material and its effect on battery properties. Our long-term goal is to develop the design-rule of electrode materials for ultrafast charging batteries. Advanced batteries in the near future need high-level safety with ultrafast charging systems, which will accelerate the development of electrode materials. Our results based on in situ characterization technique contributes to propose the best directionalities for the research and development for future batteries. The success of implementing the ultrafast charging technology will provide various light energy storage devices.
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