SCI
SCIE
SCOPUS
Activation of peroxymonosulfate on visible light irradiated TiO<sub>2</sub> via a charge transfer complex path
저자
Jo, Yoosang ; Kim, Chuhyung ; Moon, Gun-Hee ; Lee, Jaesang ; An, Taicheng ; Choi, Wonyong
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
249-257(9쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>Photo-induced activation of peroxymonosulfate (PMS) has been enabled by either the direct photolysis of the peroxide bond or the semiconductor bandgap-excited photocatalysis. Whereas the existing approaches utilize UV light, this study first studied the utilization of visible light for the PMS activation in which the dual roles of PMS as a complexing ligand on TiO<SUB>2</SUB> and a precursor of sulfate radical (SO<SUB>4</SUB> <SUP> −</SUP>) are enabled via ligand-to-metal charge transfer (LMCT) mechanism. In this LMCT-mediated photocatalysis, PMS coordinated to TiO<SUB>2</SUB> as a surface complex is photoexcited by visible light to inject electrons to the CB of TiO<SUB>2</SUB>, which subsequently activate PMS to yield SO<SUB>4</SUB> <SUP> −</SUP>. Despite the lack of visible light activity of both TiO<SUB>2</SUB> and PMS, the addition of PMS induced a significant degradation of 4-chlorophenol and dichloroacetate on TiO<SUB>2</SUB> under visible light irradiation. Together with several spectroscopic analyses, the result revealed the formation of an interfacial charge transfer (CT) complex of PMS on TiO<SUB>2</SUB> and the LMCT-mediated PMS conversion into SO<SUB>4</SUB> <SUP> −</SUP>. Multi-activity assessment showed that the oxidizing capacity of TiO<SUB>2</SUB>/PMS varied depending on the substrate type; benzoic acid and acetaminophen were rapidly decomposed whereas nitrophenol oxidation was insignificant. The role of SO<SUB>4</SUB> <SUP> −</SUP> as the main oxidant was identified based on (1) quenching effect of methanol as a radical quencher, (2) coumarin hydroxylation as an indication of SO<SUB>4</SUB> <SUP> −</SUP> formation, and (3) EPR spin-trapping technique. The comparison of TiO<SUB>2</SUB>/PMS <I>versus</I> Co<SUB>3</SUB>O<SUB>4</SUB>/PMS suggested that the repeated acetaminophen decay was achievable with TiO<SUB>2</SUB>/PMS without the loss of activating capacity whereas a gradual reduction in degradation efficiency was observed with Co<SUB>3</SUB>O<SUB>4</SUB>/PMS.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> PMS serves as a complexing ligand and a radical precursor in the activation process. </LI> <LI> Visible light irradiation activates PMS on TiO<SUB>2</SUB> via ligand-to-metal charge transfer. </LI> <LI> The TiO<SUB>2</SUB>/PMS/visible light system shows catalytic performance in organic oxidation. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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