Geometric and Topological Aspects of Self-Assembly: From Spheres and Rods to Designer Particles.
저자
발행사항
Ann Arbor : ProQuest Dissertations & Theses, 2022
학위수여대학
State University of New York at Stony Brook Physics
수여연도
2022
작성언어
영어
주제어
학위
Ph.D.
페이지수
195 p.
지도교수/심사위원
Advisor: Tkachenko, Alexei V.
In 1959 Richard Feynman gave a lecture at the American Physical Society's annual meeting entitled ``There's Plenty of Room at the Bottom: An Invitation to Enter a New Field of Physics." In the lecture, Feynman imagined the possibility of being able to arrange individual atoms in any geometry we wish. It wouldn't be until the 1980s that self-assembly emerged as the dominant method for realizing this idea. Self-assembly is the autonomous arrangement of molecules into a predetermined structure. Particle geometry, specific interactions, and environmental constraints are just a few of the attributes that act in concert to determine the morphologies available to a set of building blocks. In order to assemble more complex structures, more complex building blocks are required. To better understand how to self-assemble complex structures without error, we must study the different aspects of self-assembly.In this dissertation we highlight fundamental aspects that arise in self-assembly through several examples with increasingly more complex components. We begin with a statistical mechanical description of randomly packed spherical particles, where the average coordination number is treated as a macroscopic thermodynamic variable. The overall packing entropy is shown to have two contributions: geometric, reflecting statistical weights of individual configurations, and topological, which corresponds to the number of topologically distinct states. The theory generalizes concepts of granular and glassy configurational entropies for the case of non-jammed systems.Next, we trade the simplest possible component for the simplest anisotropic particle: rods. We investigate how nanorods interact through a van der Waals force. Rod-like particles are ubiquitous in nature, and are often used in molecular simulations. We seek to find an accurate closed-form, compact expression for the interactions that can be easily implemented in simulations.As we move away from spherical and rod-like particles, the building blocks of self-assembly become more sophisticated, and new methods of analysis are necessary for characterization. In response to this, we present a comprehensive framework of characterizing complex self-assembled structures with a set of orientational order parameters. It is especially relevant in the context of using anisotropic building blocks with various symmetries. A variation of the classical bond order parameters is introduced that takes advantage of the symmetry of constituent particles, and/or the expected crystalline phases. These Symmetrized Bond Order Parameters are demonstrated through applications to (i) a simulated hybrid system that combines isotropic and patchy particles; (ii) experimental data on self-assembly, based on DNA origami.
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