Synergy effects of Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> promoter on a highly ordered mesoporous heterogeneous Rh-g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub> for a liquid-phase carbonylation of methanol
저자
Kim, Da Mi ; Kim, A Rong ; Chang, Tae Sun ; Koo, Hyun Mo ; Kim, Jung Kyu ; Han, Gui Young ; Shin, Chae-Ho ; Bae, Jong Wook
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학술지명
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발행연도
2019
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학술저널
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-
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<P><B>Abstract</B></P> <P>The effects of Lewis acid Al<SUB>2</SUB>O<SUB>3</SUB> on Rh-incorporated mesoporous g-C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB> (AlRh-CN) were investigated to verify an enhanced activity and stability in a liquid-phase carbonylation of methanol. The novel AlRh-CN with 2.0 wt%Al (Al(2)Rh-CN) revealed a higher yield of acetic acid (AA) and methyl acetate (MA) with a small Rh leaching. The enhanced activity on the optimal Al(2)Rh-CN was attributed to the highly dispersed and partially reduced Rh nanoparticles by preserving initial oxidation states as well as by maintaining its stronger interaction on the Al-modified g-C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB> surfaces. Its superior activity was originated from the highly dispersed Lewis acid Al<SUP>3+</SUP> sites assigned to Al<SUB>2</SUB>O<SUB>3</SUB> phases due to an increased reverse esterification reaction rate. The higher activity on the Al(2)Rh-CN was originated from synergy effects such as a larger Lewis acid Al<SUB>2</SUB>O<SUB>3</SUB> sites acting as a pillaring material to increase specific surface area of Al(2)Rh-CN and to increase a reverse esterification reaction.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Synergy effect of Al promoter was observed on a highly ordered mesoporous heterogeneous AlRh-CN. </LI> <LI> Novel AlRh-CN with 2.0 wt%Al showed a higher AA yield of with less leaching of Rh species. </LI> <LI> Lewis acid Al sites increased a reverse esterification reaction of MA to AA by hydrolysis reaction. </LI> <LI> A robust preservation of larger amount of acidic Al<SUP>3+</SUP> sites and high surface area of metallic Rh are crucial. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>Lewis acid Al<SUB>2</SUB>O<SUB>3</SUB> promoter on the highly ordered mesoporous heterogeneous Rh-incorporated graphitic carbon nitride (mpg-C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>) largely enhanced the catalytic activity and stability in a liquid-phase carbonylation of methanol to acetic acid (AA) by increasing a reverse esterification activity of methyl acetate (MA) intermediate to AA.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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