SCOPUS
SCIE
Adjoint inversion of Chinese non-methane volatile organic compound emissions using space-based observations of formaldehyde and glyoxal
저자
Cao, Hansen ; Fu, Tzung-May ; Zhang, Lin ; Henze, Daven K. ; Miller, Christopher Chan ; Lerot, Christophe ; Abad, Gonzalo Gonzá ; lez ; De Smedt, Isabelle ; Zhang, Qiang ; van Roozendael, Michel ; Hendrick, Franç ; ois ; Chance, Kelly ; Li, Jie ; Zheng, Junyu ; Zhao, Yuanhong
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학술지명
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발행연도
2018
작성언어
-등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
15017-15046(30쪽)
제공처
소장기관
<P><p><strong>Abstract.</strong> We used the GEOS-Chem model and its adjoint to quantify Chinese non-methane volatile organic compound (NMVOC) emissions for the year 2007, using the tropospheric column concentrations of formaldehyde and glyoxal observed by the Global Ozone Monitoring Experiment 2A (GOME-2A) instrument and the Ozone Monitoring Instrument (OMI) as quantitative constraints. We conducted a series of inversion experiments using different combinations of satellite observations to explore their impacts on the top-down emission estimates. Our top-down estimates for Chinese annual total NMVOC emissions were 30.7 to 49.5 (average 41.9) Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span>, including 16.4 to 23.6 (average 20.2) Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from anthropogenic sources, 12.2 to 22.8 (average 19.2) Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from biogenic sources, and 2.08 to 3.13 (average 2.48) Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from biomass burning. In comparison, the a priori estimate for Chinese annual total NMVOC emissions was 38.3<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span>, including 18.8<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from anthropogenic sources, 17.3<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from biogenic sources, and 2.27<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span> from biomass burning. The simultaneous use of glyoxal and formaldehyde observations helped distinguish the NMVOC species from different sources and was essential in constraining anthropogenic emissions. Our four inversion experiments consistently showed that the Chinese anthropogenic emissions of NMVOC precursors of glyoxal were larger than the a priori estimates. Our top-down estimates for Chinese annual emission of anthropogenic aromatics (benzene, toluene, and xylene) ranged from 5.5 to 7.9<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup></span>, 2<span class='thinspace'></span>% to 46<span class='thinspace'></span>% larger than the estimate of the a priori emission inventory (5.4<span class='thinspace'></span>Tg<span class='thinspace'></span>yr<span class='inline-formula'><sup>−1</sup>)</span>. Three out of our four inversion experiments indicated that the seasonal variation in Chinese NMVOC emissions was significantly stronger than indicated in the a priori inventory. Model simulations driven by the average of our top-down NMVOC emission estimates (which had a stronger seasonal variation than the a priori) showed that surface afternoon ozone concentrations over eastern China increased by 1-8<span class='thinspace'></span>ppb in June and decreased by 1-10<span class='thinspace'></span>ppb in December relative to the simulations using the a priori emissions and were in better agreement with measurements. We concluded that the satellite observations of formaldehyde and glyoxal together provided quantitative constraints on the emissions and source types of NMVOCs over China and improved our understanding on regional chemistry.</p> </P>
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