SCOPUS
SCIE
Two-Dimensional Packing of Short DNA with Nonpairing Overhangs in Cationic Liposome–DNA Complexes: From Onsager Nematics to Columnar Nematics with Finite-Length Columns
저자
Bouxsein, Nathan F. ; Leal, Cecí ; lia ; McAllister, Christopher S. ; Ewert, Kai K. ; Li, Youli ; Samuel, Charles E. ; Safinya, Cyrus R.
발행기관
학술지명
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발행연도
2011
작성언어
-등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
7585-7595(11쪽)
제공처
<P>We report the formation of liquid crystalline (LC) phases of short double-stranded DNA with nonpairing (nonsticky) overhangs, confined between two-dimensional (2D) lipid bilayers of cationic liposome–DNA complexes. In a landmark study (<I>Science</I><B>2007</B>, <I>318</I>, 1276), Nakata et al. reported on the discovery of strong end-to-end stacking interactions between short DNAs (sDNAs) with blunt ends, leading to the formation of 3D nematic (N) and columnar LC phases. Employing synchrotron small-angle X-ray scattering, we have studied the interplay between shape anisotropy-induced and DNA end-to-end interaction-induced N ordering for 11, 24, and 48 bp sDNA rods with single-stranded oligo-thymine (T) overhangs modulating the end-to-end interactions. For suppressed stacking interactions with 10-T overhangs, the volume fraction of sDNA at which the 2D isotropic (I)-to-N transition occurs for 24 and 48 bp sDNA rods depended on their length-to-width (<I>L</I>/<I>D</I>) shape anisotropy, qualitatively consistent with Onsager’s theory for the entropic alignment of rigid rods. As the overhang length is reduced from 10 to 5 and 2 T for 24 and 48 bp sDNA, the N-to-I transition occurs at lower volume fractions, indicating the onset of some degree of end-to-end stacking interactions. The 11 bp sDNA rods with 5- and 10-T overhangs remain in the I phase, consistent with their small shape anisotropy (<I>L</I>/<I>D</I> ≈ 1.9) below the limit for Onsager LC ordering. Unexpectedly, in contrast to the behavior of 24 and 48 bp sDNA, the end-to-end interactions between 11 bp sDNA rods with 2-T overhangs set in dramatically, and a novel 2D columnar N phase (N<SUB>C</SUB>) with finite-length columns formed. The building blocks of this phase are comprised of 1D stacks of (on average) four 11 bp DNA-2T rods with an effective <I>L</I><SUB>stacked</SUB>/<I>D</I> ≈ 8.2. Our findings have implications for the DNA-directed assembly of nanoparticles on 2D platforms via end-to-end interactions and in designing optimally packed LC phases of short anisotropic biomolecules (such as peptides and short-interfering RNAs) on nanoparticle membranes, which are used in gene silencing and chemical delivery.</P><P><B>Graphic Abstract</B>
<IMG SRC='http://pubs.acs.org/appl/literatum/publisher/achs/journals/content/jacsat/2011/jacsat.2011.133.issue-19/ja202082c/production/images/medium/ja-2011-02082c_0010.gif'></P><P><A href='http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/ja202082c'>ACS Electronic Supporting Info</A></P>
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