SCOPUS
KCI등재
염화탄화수소를 포함하는 혼합가스 하이드레이트의 상평형 및 분광학적인 해석 = Phase Equilibria and Spectroscopic Analysis of Mixed Gas Hydrates Containing Chlorinated Hydrocarbons
저자
서용원 (한국과학기술원 화학공학과) ; 이흔 (한국과학기술원 화학공학과) ; 강성필 (LG화학 기술연구원) ; 이상기 (LG화학 기술연구원) ; 박광호 (LG화학 기술연구원)
발행기관
학술지명
Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHAK) (Korean Chemical Engineering Research)
권호사항
발행연도
2002
작성언어
Korean
주제어
KDC
570
등재정보
SCOPUS,KCI등재,ESCI
자료형태
학술저널
발행기관 URL
수록면
57-62(6쪽)
제공처
소장기관
본 연구에서는 수용액상의 염화탄화수소를 이산화탄소, 질소, 메탄 등의 보조기체를 사용하여 고체의 가스 하이드레이트를 형성시켜서 회수하는 새로운 분리 방법을 제안하였다. 이 방법의 가능성을 타진하기 위해 보조가스+물+염화탄화수소 계의 4상 평형을 측정하였고 실제 혼합 가스 하이드레이트의 구조와 포집된 분자들의 동공내 점유율을 알아보기 위해 NMR을 이용해 분석하였다. 4상 평형 결과는 van der Waals와 Platteeuw 모델에 기초한 예측 결과와 비교하였다. 보조 기체+물+염화탄화수소 계는 보조 기체+물계 보다 특정 온도에서 하이드레이트 형성 압력을 상당히 낮추는 것으로 나타났는데, 이는 염화탄화수소를 포함하는 혼합 가스 하이드레이트가 순수 하이드레이트에 비해 훨씬 더 안정화되어 있다는 것을 나타낸다. 염화탄화수소가 하이드레이트 형성 참여로 인한 안정화 효과의 순서는 다음과 같았다: 1,2-dichloroethane(CH_2ClCH_2Cl)<methylene chloride(CH_2Cl_2)<1,1,1-trichloroethane(CH_3CCl_3)<carbon tetrachloride(CCl_4). 메탄+물+염화탄화수소 계의 ^13CNMR 결과에 의하면 혼합 가스 하이드레이트는 구조 Ⅱ를 보이고 큰 분자 물질인 염화탄화수소는 구조 Ⅱ의 큰 동공(5^126^4)에만 포집이 되는 반면, 메탄은 구조 Ⅱ의 큰 동공(5^126^4)에 미량만이 포집되고 작은 동공(5^12)에 대부분이 포집됨을 알 수 있었다. 본 연구에서는 위의 결과를 토대로 하이드레이트 형성을 통한 수용액상의 염화탄화수소 분리를 위한 새로운 공정의 가능성을 열역학적 및 분광학적인 면에서 제안하였다.
In this study, The formation of solid hydrates by certain chlorinated hydrocarbons methylene chloride(CH_2Cl_2), carbon tetrachloride(CCl_4), 1,2-dichloroethane(CH_2ClCH_2Cl) and 1,1,1-trichloroethane(CH_3CCl_3) and water were attempted experimentally with nontoxic and common help gases such as CO_2, CH_4 and N_2 for recovering chlorinated hydrocarbons from the aqueous solutions. To check the themodynamic feasibility of this process the pressure and temperature ranges of hydrate stability region were carefully determined through measurement of four-phase equilibria(H-I_W-L_CHC-V) for help gas+water+chlorinated hydrocarbon systems. The help gas+water+chlorinated hydrocarbon systems greatly reduced the hydrate-forming pressure, which confirmed the mixed gas hydrates with chlorinated hydrocarbons more stabilized than the simple hydrates consisting of help gas and water. The degree of stabilization was found to follow the order of CH_2ClCH_2Cl<CH_2Cl_2<CH_3CCl_3<CCl_4. The structure of the mixed gas hydrates was identified as sII and cage occupancies of each cage were obtained through NMR spectroscopy. From close examination of phase equilibrium measurements, a thermodynamic feasibility of this process was confimed. In particular, from the spectroscopic results, both the structure and cage occupancies were determined to estimate the amount of the enclathrated help gas and chlorinated hydrocarbon molecules. From the above results we can suggest a proof-of-concept for recovering chlorinated hydrocarbons from the aqueous solution using hydrate formation in the presence of help gases.
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