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Effect of pressure on the short-range structure and speciation of carbon in alkali silicate and aluminosilicate glasses and melts at high pressure up to 8 GPa: <sup>13</sup>C, <sup>27</sup>Al, <sup>17</sup>O and <sup>29</sup>Si solid-state NMR study
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2018
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SCI,SCIE,SCOPUS
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학술저널
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327-343(17쪽)
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<P><B>Abstract</B></P> <P>Despite the pioneering efforts to explore the nature of carbon in carbon-bearing silicate melts under compression, <I>experimental</I> data for the speciation and the solubility of carbon in silicate melts above 4 GPa have not been reported. Here, we explore the speciation of carbon and pressure-induced changes in network structures of carbon-bearing silicate (Na<SUB>2</SUB>O-3SiO<SUB>2</SUB>, NS3) and sodium aluminosilicate (NaAlSi<SUB>3</SUB>O<SUB>8</SUB>, albite) glasses quenched from melts at high pressure up to 8 GPa using multi-nuclear solid-state NMR. The <SUP>27</SUP>Al triple quantum (3Q) MAS NMR spectra for carbon-bearing albite melts revealed the pressure-induced increase in the topological disorder around 4 coordinated Al (<SUP>[4]</SUP>Al) without forming <SUP>[5,6]</SUP>Al. These structural changes are similar to those in volatile-free albite melts at high pressure, indicating that the addition of CO<SUB>2</SUB> in silicate melts may not induce any additional increase in the topological disorder around Al at high pressure. <SUP>13</SUP>C MAS NMR spectra for carbon-bearing albite melts show multiple carbonate species, including <SUP>[4]</SUP>Si(CO<SUB>3</SUB>)<SUP>[4]</SUP>Si, <SUP>[4]</SUP>Si(CO<SUB>3</SUB>)<SUP>[4]</SUP>Al, <SUP>[4]</SUP>Al(CO<SUB>3</SUB>)<SUP>[4]</SUP>Al, and free CO<SUB>3</SUB> <SUP>2–</SUP>. The fraction of <SUP>[4]</SUP>Si(CO<SUB>3</SUB>)<SUP>[4]</SUP>Al increases with increasing pressure, while those of other bridging carbonate species decrease, indicating that the addition of CO<SUB>2</SUB> may enhance mixing of Si and Al at high pressure. A noticeable change is not observed for <SUP>29</SUP>Si NMR spectra for the carbon-bearing albite glasses with varying pressure at 1.5–6 GPa. These NMR results confirm that the densification mechanisms established for fluid-free, polymerized aluminosilicate melts can be applied to the carbon-bearing albite melts at high pressure.</P> <P>In contrast, the <SUP>29</SUP>Si MAS NMR spectra for partially depolymerized, carbon-bearing NS3 glasses show that the fraction of <SUP>[5,6]</SUP>Si increases with increasing pressure at the expense of Q<SUP>3</SUP> species (<SUP>[4]</SUP>Si species with one non-bridging oxygen as the nearest neighbor). The pressure-induced increase in topological disorder around Si is evident from an increase in peak width of <SUP>[4]</SUP>Si with pressure. <SUP>17</SUP>O NMR spectrum shows that the fraction of Na⋯O <SUP>[5]</SUP>Si in carbon-bearing NS3 glasses is less than that of carbon-free NS3 glasses at 6 GPa potentially due to the formation of bridging carbonate species. While its presence is not evident from the <SUP>17</SUP>O NMR spectrum primarily due to low carbon concentration, <SUP>13</SUP>C MAS NMR results imply the formation of bridging carbonates, <SUP>[4]</SUP>Si(CO<SUB>3</SUB>)<SUP>[4]</SUP>Si, above 6 GPa. The spin-lattice relaxation time (<I>T</I> <SUB>1</SUB>) of CO<SUB>2</SUB> in albite melts increases with increasing pressure from 42 s (at 1.5 GPa) to 149 s (at 6 GPa). Taking the pressure-induced change in <I>T</I> <SUB>1</SUB> of carbon species into consideration, total carbon content in carbon-bearing albite melts increases with pressure from ∼1 wt% at 1.5 GPa to ∼4.1 wt% at 6 GPa. The results also reveal a noticeable drop in the peak intensity of free carbonates in carbon-bearing NS3 melts at 6 GPa, implying a potential non-linear change in the carbon solubility with pressure. The current results of carbon speciation in the silicate melts above 4 GPa provide an improved link among the atomic configurations around carbon species, their carbon contents, and isotope composition of carbon-bearing melts in the upper mantle.</P>
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