SCOPUS
SCIE
Robust fused aromatic pyrazine-based two-dimensional network for stably cocooning iron nanoparticles as an oxygen reduction electrocatalyst
저자
Ahmad, Ishfaq ; Li, Feng ; Kim, Changmin ; Seo, Jeong-Min ; Kim, Guntae ; Mahmood, Javeed ; Jeong, Hu Young ; Baek, Jong-Beom
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2019
작성언어
-주제어
등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
581-587(7쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>Fused aromatic (FA) porous organic networks (PON) have unique properties including structural diversity, low density, thermal and chemical stability, and are gaining extensive attention in the scientific community. Here, we report a new FA-PON formed by polycondensation between triphenylene hexamine (TPH) and hexaketocyclohexanone (HKH) octahydrate. The structure and properties of the FA-PON were characterized by various techniques, which showed the chemical formula of the repeating unit to be C<SUB>24</SUB>N<SUB>6</SUB> (C<SUB>4</SUB>N<SUB>1</SUB>), with good thermal and chemical stability. The hole-to-hole distance of the FA-PON was 0.994 nm and each hole contained 6 nitrogen atoms, allowing the efficient fixation and encapsulation of iron (Fe) nanoparticles, and formation of a durable indirect-contact catalyst for the oxygen reduction reaction (ORR). The Fe nanoparticles on the FA-PON (Fe@FA-PON) catalyst displayed high electrocatalytic activity with durability in both acidic and alkaline media. Moreover, the catalyst exhibited unusual ORR activity with a half wave potential of 0.884 V, which is a 38 mV positive shift compared to commercial platinum on activated carbon (Pt/C) catalyst in alkaline medium.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Fixation of Fe precursors in porous 2D FA-PON structure leads to a durable Fe-based indirect-contact Fe/Fe<SUB>3</SUB>C@C<SUB>4</SUB>N catalyst. </LI> <LI> The Fe/Fe<SUB>3</SUB>C@C<SUB>4</SUB>N catalyst displays a pH-universal electrocatalytic activity for ORR. </LI> <LI> The biggest advantage of Fe/Fe<SUB>3</SUB>C@C<SUB>4</SUB>N catalyst over commercial Pt/C is superior durability. </LI> <LI> The unusual durability of Fe/Fe<SUB>3</SUB>C@C<SUB>4</SUB>N catalyst is due to encapsulating Fe cores inside defect-free graphitic shells. </LI> <LI> Encapsulating graphitic shells allow stably protecting unstable Fe cores and efficiently tunneling electrons. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>An efficient fixation of Fe precursors in porous two-dimensional structure leads to a durable Fe-based indirect-contact Fe/Fe<SUB>3</SUB>C@C<SUB>4</SUB>N catalyst. The catalyst displays a electrocatalytic activity for ORR both in acid and alkaline media. Encapsulating graphitic shells allow stably protecting unstable Fe/Fe<SUB>3</SUB>C cores and efficiently tunneling electrons through the layers.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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