몬테칼로 시뮬레이션을 이용한 분자결정의 화학퍼텐셜과 상평형 예측
저자
발행사항
서울 : 서울시립대학교, 2016
학위논문사항
학위논문(석사)-- 서울시립대학교 일반대학원 : 화학공학과 2016. 2
발행연도
2016
작성언어
영어
KDC
570 판사항(4)
발행국(도시)
서울
형태사항
viii, 104p. : 삽화, 도표 ; 26cm.
일반주기명
지도교수:장재언
참고문헌 :96-102 p.
소장기관
Section 1에서는 분자결정의 자유에너지를 구하기 위한 분자 몬테칼로 알고리즘과 이론의 타당성을 검증하기 위해서 구체와 근사한 형태의 Lennard-Jones 아령 분자 결정의 방향성 질서-무질서 상전이를 연구하였다. 첫 번째로 자발적인 상전이를 얻기 위하여 우리는 비등방성 NPT 시뮬레이션을 수행하였다. 또한 아인슈타인 분자 접근법과 조합된 확장 앙상블을 이용하여 분자 결정의 화학 퍼텐셜을 직접적으로 계산하였다. 각 상의 화학 퍼센셜을 비교함으로써 정확한 고체-고체 상전이 온도와 압력을 계산했다. NPT 시뮬레이션의 결과와 확장 앙상블을 통한 상전이 계산결과가 서로 잘 일치하였다. 이러한 결과는 이 연구에서 사용된 분자결정의 화학 퍼텐셜 계산에 대한 알고리즘과 이론이 타당함을 보여주었다. 추가로 간헐적인 방향 전환이 일어나는 분자결정에 대한 자유 에너지를 계산하였다. 이러한 경우에는 대칭적인 외부 퍼텐셜과 이에 적합한 대칭수를 사용해야 정확한 자유에너지를 얻을 수 있다는 것이 발견되었다. Section 2에서는 Section 1의 결과를 실제 시스템에 적용하였다. OPLS-AA 와 Dreiding 힘 장 모델을 이용하여 몬테칼로 시뮬레이션을 수행하여 CF4 와 C2F6 분자의 열역학적 물성을 계산하였다. 우선 α-CF4 (정렬), β-CF4 (비정렬), β-C2F6 (비정렬) 상의 결정구조를 결정하기 위하여 NPT 시뮬레이션을 수행하였다. 각각의 NPT 시뮬레이션의 결과는 실험값과 잘 일치하였다. 상전이를 계산하기 위하여 각각의 상에 대하여 자유에너지 계산을 수행하였다. 액체상의 자유 에너지는 열역학적 적분을 이용하여 계산되었으며 고체상의 자유에너지는 확장 앙상블 시뮬레이션을 사용하여 계산되었다. 그 다음 각 상의 화학 퍼텐셜을 비교함으로써 CF4 분자의 고체-고체 상전이와 고체-액체 상전이 그리고 C2F6 분자의 고체-액체 상전이를 예측하였다. OPLS-AA와 Dreiding 모델로부터 계산된 상전이 온도와 상전이 엔트로피 변화는 모두 실험값과 상응하였다. 또한 시뮬레이션 결과로부터 OPLS-AA 힘 장 모델은 CF4 분자의 상전이를 계산하는데 더 좋은 성능을 보이며 Dreiding 힘 장 모델은 C2F6 분자의 상전이를 계산하는데 더 좋은 성능을 보이는 것이 확인되었다.
더보기In section 1, in order to confirm the validity of Monte Carlo algorithm and molecular theory for the free energy of crystal phase, we study orientational order-disorder transition of near-spherical Lennard-Jones dumbbells. First, we perform anisotropic NPT simulation in order to observe spontaneous phase transitions between ordered and disordered crystals. We also calculate the chemical potentials of the crystals using the expanded ensemble MC simulation combined with the Einstein-molecule approach. The equilibrium solid-solid transition is obtained by comparing the chemical potential profiles of the individual phases. It is found that the results of the NPT MC simulation and the expanded ensemble simulation (chemical potential) are in excellent agreement with each other. This confirms the validity of the present algorithm for the statistical mechanical theory of chemical potential of molecular crystals. In addition, we calculate the free energy of ordered crystal with flipping rotation. It is found that symmetric external potential with a proper symmetry number is needed to obtain the free energy correctly. In section 2, we apply the result of section 1 to real systems. Thermodynamic properties of CF4 and C2F6 are calculated by Monte Carlo simulations using OPLS-AA and Dreiding force field models. First, in order to obtain the crystal structure of α-CF4 (ordered crystal), β-CF4 (disordered crystal) and β-C2F6 (disordered crystal), we carry out anisotropic NPT MC simulations. The structural and volumetric properties obtained from NPT simultions are in accord with experiment data both models. In order to predict the transition temperature, the free energy calculation is performed for each phase. The free energy of liquid phase is calculated by thermodynamic integration method while the free energy solid phase is calculated by expanded ensemble simulation. Then the solid-solid and solid-liquid phase transition of CF4 and the solid-liquid phase transition of C2F6 are obtained by the equality of chemical potential. The transition temperature obtained for the OPLS-AA and Dreiding force field models are in accord with experimental data. It is found that the OPLS-AA force field is the better choice for the prediction of phase transition of CF4 while the Dreiding force field is the better choice for the prediction of phase transition of C2F6, respectively.
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