Enhanced Performance of Hydrothermal-Ni(OH)₂Based Electrode Materials by Atomic Layer Deposition for Supercapacitor Application = 슈퍼 캐패시터 적용을 위한 원자층증착법을 활용한 수열 Ni(OH)2 전극 소재의 성능 향상
저자
발행사항
부산 : 부산대학교 대학원, 2016
학위논문사항
학위논문(박사)-- 부산대학교 대학원 : 융합학부-하이브리드소재응용전공 2016. 8
발행연도
2016
작성언어
영어
주제어
DDC
621.312429 판사항(23)
발행국(도시)
부산
형태사항
xii, 139 장 : 삽화 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: Se-Hun Kwon, Young-Keun Jeong
참고문헌: 장 116-134
DOI식별코드
소장기관
본 연구에서는 supercapacitor 적용을 위한 전극 재료의 개발을 위하여, 수열반응합성법(hydrothermal synthesis)과 원자층 증착법(atomic layer deposition)을 활용하여 우수한 용량 및 안정적인 충/방전 특성을 나타내는 고다공성의 나노구조체 전극을 합성하고 그 특성을 살펴보았다. 이를 위하여, 수열반응합성된 Ni(OH)2 기반의 나노구조체의 기능성 및 안정성을 극대화하기 위한 Ni(OH)2 나노구조체의 구조적 최적화, 충방전 특성을 위한 원자층 증착법을 통한 표면특성 최적화, 그리고 안정성 확보를 위한 표면구조 최적화의 세 가지 방법론을 제시하였으며, 실험적으로 구현하고, supercapacitor 특성 평가를 통하여 본 연구에서 제시한 세 가지 방법론이 supercapacitor의 전기용량, 충방전 특성 및 안정성에 미치는 영향 을 살펴보았으며, supercapacitor용 전극 재료의 최적화를 위한 방향을 제시하고자 하였다.
먼저, supercapacitor 전극 제조시 starting material로 활용되는 Ni foam의 표면에 간단한 에칭 공정을 적용하여 skeleton wall을 관통하는 미세 void/pore을 형성하였으며, 이를 통해 매우 가벼운 porous Ni foam (PNF)을 제조하였다. 이는 hollow구조를 가지는 Ni foam을 활용하여 수열반응합성법을 통해 Ni(OH)2 전극구조체를 합성하는 경우, Ni foam의 외벽에만 나노구조체가 형성되므로, 내벽에서도 Ni(OH)2 나노구조체를 형성하여 전기화학적 반응이 일어날 수 있는 표면적을 극대화하는 효과를 얻기 위함이다. 외벽에만 Ni(OH)2 나노구조체가 형성되어 있는 일반적인 Ni(OH)2 나노구조체 전극의 경우 3000 cycle의 충/방전 실험을 실시한 결과, ~ 1100 F/g의 Cs 및 ~ 72 %의 Cs retention 값을 나타내었다. 반면 에칭 공정을 적용하여 외벽과 내벽 모두에 Ni(OH)2 나노구조체가 형성된 PNF의 경우, 증가된 표면적으로 인하여 높은 Cs ~ 1600 F/g와 ~ 90 %의 우수한 Cs retention 특성을 나타냄을 확인할 수 있었다.
두번째로, 형성된 Ni(OH)2 나노구조전극체에 전기적인 전도성 부여를 위하여 ALD를 이용한 ZnO 박막을 전극 표면에 적용하여 표면 특성을 개질하고자 하였다. 이를 위하여, Ni(OH)2 전극의 표면에 형성된 ZnO 두께를 최적화함으로써, 충분한 전기용량과 높은 전기적 전도도를 동시에 나타낼 수 있는 최적화된 Ni(OH)2@ZnO core-shell 구조를 얻고자 하였다. ZnO 층을 형성하지 않은 일반적인 Ni(OH)2 나노구조체 전극의 경우 약 9.35 의 Rct를 나타내었으나, Ni(OH)2 나노구조체 전극의 표면에 ALD-ZnO 박막을 증착한 Ni(OH)2@ZnO core-shell 구조는 보다 낮은 약 4.01 의 Rct를 나타냄을 확인할 수 있었으며, 이를 통해 ~ 1400 F/g의 Cs 향상을 나타내었다.
마지막으로, supercapacitor의 일반적인 문제점으로 지적되는 충방전 특성의 안정성을 개선하기 위하여 Ni(OH)2@ZnO@Ni(OH)2 hierarchical 나노구조체 전극을 적용하였다. 이는, 앞서 적용한 ZnO 표면개질층의 경우 전해질로 사용되는 KOH 용액에 대한 안정성이 낮기 때문에 ZnO 층과 전해질과 직접적인 접촉을 막기 위함과, Ni(OH)2 층의 형성을 통해 전기용량을 더욱더 개선하는 효과를 기대할 수 있기 때문이다. Ni(OH)2@ZnO@Ni(OH)2 hierarchical 나노구조 전극체를 전용한 경우, ~ 1900 F/g의 높은 Cs, 0.52 Ω의 매우 낮은 Rct를 확보할 수 있었으며, 전해질 내에서의 구조안정성 확보를 통해 약 5000 cycle의 충/방전 실험 후에도 ~ 78%의 Cs retention 특성을 나타낼 수 있음을 확인할 수 있었다. 본 연구의 결과는 기존에 연구되어온 Ni(OH)2 기반의 supercapacitor용 전극의 오랜 문제점으로 지적되어온 높은 전기적 저항(Rct)으로 인한 충/방전 속도 문제 및 나노구조체 적용에 따른 낮은 안정성(Cs retention 특성)문제를 해결할 수 있는 방안을 제시한 것으로, 차세대 supercapacitor 전극 제조시 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
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