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Natrolites with different Fe<sup>2+/</sup>Fe<sup>3+</sup> cation ratios
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2017
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SCI,SCIE,SCOPUS
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학술저널
수록면
109-118(10쪽)
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<P><B>Abstract</B></P> <P>We report the synthesis and structural characterization of two iron-exchanged natrolites, Fe<SUP>2+</SUP> <SUB>4.0</SUB>Fe<SUP>3+</SUP> <SUB>2.7</SUB>Al<SUB>16</SUB>Si<SUB>24</SUB>O<SUB>80</SUB>·29(1)H<SUB>2</SUB>O (Fe-NAT4951) and Fe<SUP>2+</SUP> <SUB>6.4</SUB>Fe<SUP>3+</SUP> <SUB>1.1</SUB>Al<SUB>16</SUB>Si<SUB>24</SUB>O<SUB>80</SUB>·24H<SUB>2</SUB>O (Fe-NAT8119) at different pressures and temperatures using ambient, high-temperature and in-situ high-pressure synchrotron powder X-ray diffraction, Mössbauer spectroscopy and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS). At ambient conditions, Fe-NAT4951 crystallizes in an orthorhombic structure with space group <B>F</B> <I>dd2</I> whereas the structure of Fe-NAT8119 is monoclinic with <B>C</B> <I>c</I> symmetry. Due to the presence of more H<SUB>2</SUB>O molecules in Fe-NAT4951 the channels are more circular as indicated by a T<SUB>5</SUB>O<SUB>10</SUB> (T = Si,Al) chain rotation angle of 12.6(1)° compared to 20.4(1)° in Fe-NAT8119. The coordination number of the Fe<SUP>2+</SUP> and Fe<SUP>3+</SUP> cations in the channels of Fe-NAT4951 is 3 and 4, whereas Fe-NAT8119 has 7- and 4-fold coordination, respectively. The two materials behave differently under hydrostatic pressures: due to a discontinuous pressure-induced hydration the volume of Fe-NAT8119 expands by 14.1(1) % near 1.0(1) GPa, whereas the volume of Fe-NAT4951 gradually decreases with pressure. Under increasing temperature and as a result of abrupt dehydration, the unit cell volume of Fe-NAT4951 contracts by ca. 8.3(1) % near 125(1) °C whereas Fe-NAT8119 contracts only by ca. 5.0(1) % near 225(5) °C.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Comparative structural study of Fe-NATs at (non-) ambient conditions. </LI> <LI> Mössbauer spectroscopy, Rietveld refinement and EXAFS were examined to characterize Fe-NATs. </LI> <LI> Structural evolutions of Fe-NATs at (non-) ambient conditions were related to distributions of Fe2+ and Fe3+. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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