Nanostructured Cathode Materials Based on Transition Metal Oxides for Rechargeable Lithium?Oxygen Batteries : 리튬 산소 이차전지용 전이금속기반 나노구조 양극 소재 연구
저자
발행사항
서울 : Korea University of Science and Technology (UST), 2011
학위논문사항
Thesis(doctoral)-- Korea University of Science and Technology (UST) : 신에너지및시스템기술(AdvancedEnergyandTechnology) Nanomaterials engineering, Energy materials 2015. 8
발행연도
2011
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
대한민국
형태사항
; 26 cm
일반주기명
지도교수: Lee Jong-Won
소장기관
There is a great deal of current interest in the development of rechargeable batteries with high energy storage capability due to an increasing demand for electric vehicles (EVs) with driving ranges comparable to those of gasoline-powered vehicles. Among various types of batteries under development, a Li–O2 battery delivers the highest theoretical energy density; thus, it is considered a promising energy storage technology for EV applications. Cathode (oxygen electrode) is the key component of Li–O2 battery as the major battery reactions, i.e., oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER) occurs at its surface. Low round-trip efficiency, poor reversibility, and poor power capability are the major challenges faced by the cathodes of the Li–O2 battery. A cathode, which can overcome these challenges, is essential to success of the Li–O2 battery as a major energy storage technology of the future. The main purpose of this study is to develop such cathode materials (catalyst or framework) for the Li–O2 battery.
Chapter 1 presents a brief introduction to the significance of Li–O2 batteries as a major energy storage technology for the future, its working principle, its different types and the challenges associated with this technology, which hinders its development. Chapter 2 describes a brief overview on the previous works performed so far; in the area of cathode material development for Li–O2 batteries. Chapter 3-5 presents my work in the field of development of cathode materials for the Li–O2 batteries.
Chapter 3 deals with the urchin-like -MnO2 materials decorated with Au and Pd nanoparticles; which are developed for use as a cathode catalyst for rechargeable Li–O2 batteries with hybrid electrolytes. Au and Pd particles as large as 3 – 8 nm are uniformly dispersed on the vertically aligned nanorods of α–MnO2. The Au/α–MnO2 and Pd/α–MnO2 catalysts show excellent bi-functional activity for both oxygen reduction and evolution. A rechargeable Li–O2 battery with a hybrid electrolyte is constructed using the nanostructured composite catalysts. Charging and discharging experiments of the batteries indicate that the metal-decorated, urchin-like α–MnO2 can be used as an efficient bi-functional catalyst for rechargeable hybrid Li–O2 batteries.
Chapter 4 deals with the carbon-free cobalt oxide cathodes for Li–O2 batteries; which are fabricated via an electrodeposition-conversion process. This synthesis process is flexible and different architectures of cobalt oxide is obtained by changing process parameters. The Co3O4-only cathodes show a remarkably reduced voltage gap (by ca. 550 mV compared to the carbon-only cathode) as well as excellent long-term cyclability. The excellent charging and cycling performance of the NN-Co3O4 cathode is due to its unique feature i.e., the absence of carbon having high reactivity with Li2O2.
Chapter 5 deals with the carbon- and binder-free cathodes based on non-precious metal oxides; which are designed and fabricated for Li–O2 batteries. A novel structure of the oxide-only cathode having a high porosity and a large surface area is proposed that consists of numerous one-dimensional nanoneedle arrays decorated with thin nanoflakes. These oxide-only cathodes with the tailored architecture show high specific capacities and remarkably reduced charge potentials (in comparison with a carbon-only cathode) as well as excellent cyclability (250 cycles).
It is demonstrated that various aspects of cathode design; like material selection, synthesis approach, synthesis parameters and nanostructure engineering greatly influence its electrochemical performance in Li–O2 batteries. A rationally designed cathode is essential for widespread commercialization of Li–O2 batteries. It is concluded that both chemical stability and physical properties like high surface area and porous structure of the cathode materials is very important to overcome the challenges faced by the cathodes of Li–O2 batteries.
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