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다이옥신의 환원적 탈염화 분해 경로와 독성 변화예측을 위한 LFER 모델 = Prediction of Pathway and Toxicity on Dechlorination of PCDDs by Linear Free Energy Relationship
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학술지명
대한환경공학회지(Journal of Korean Society of Environmental Engineers)
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발행연도
2009
작성언어
Korean
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등재정보
KCI등재
자료형태
학술저널
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125-131(7쪽)
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영가철과 혐기성 미생물을 이용한 환원적 탈염화반응을 통한 다이옥신 처리 능력을 평가하기 위해, 자유에너지 선형관계(linear free energy relationship)를 이용하여 다이옥신의 탈염화에 의한 농도 및 독성변화 예측 모델을 최초로 정립하였다. 수용액상에 존재하는 다이옥신류의 깁스자유에너지는 기존 문헌의 열역학적 계산결과를 범밀도함수이론(density functional theory)을 이용한 계산 수준으로 보정하였으며, 보정된 깁스자유에너지와 실험을 통해 얻은 탈염화 반응속도 상수와의 선형관계를 통해 다이옥신의 탈염화 반응 256개에 대한 반응속도상수를 예측하였다. 본 모델을 통해 탈염화에 의해 변화하는 다이옥신 류 76종에 대한 시간 별 농도를 계산할 수 있다. 8염화다이옥신(Octachlorinated dibenzo-p-dioxin, OCDD)이 완전히 탈염화되어 dibenzo-p-dioxin(DD)로 탈염화되기까지는 100년 이상의 반응시간이 필요하였으며, 독성등가값(toxic equivalent quantity, TEQ)의 경우 탈염화가 진행되면서 초기농도의 10배 이상까지 증가하는 것으로 밝혀졌다. 이를 통해, 다이옥신의 처리를 위해서는 좀 더 빠른 탈염화 반응속도를 갖는 다른 전자공여 시스템을 사용하거나, 환원적 탈염화-라디칼 산화와 같은 복합 연계처리가 필요함을 알 수 있다. 본 논문을 통해 제시된 예측 기법은 다이옥신뿐 아니라 다른 할로겐화 화합물의 탈염화 예측과 여러 전자공여 시스템에 대한 평가에 적용이 가능하다.
더보기Reductive dechlorination of polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs) and its toxicity change were predicted by the linear free energy relationship (LFER) model to assess the zero-valent iron (ZVI) and anaerobic dechlorinating bacteria (ADB) as electron donors in PCDDs dechlorination. Reductive dechlorination of PCDDs involves 256 reactions linking 76 congeners with highly variable toxicities, so is challenging to assess the overall effect of this process on the environmental impact of PCDD contamination. The Gibbs free energies of PCDDs in aqueous solution were updated to density functional theory (DFT) calculation level from thermodynamic results of literatures. All of dechlorination kinetics of PCDDs was evaluated from the linear correlation between the experimental dechlorination kinetics of PCDDs and the calculated thermodynamics of PCDDs. As a result, it was predicted that over 100 years would be taken for the complete dechlorination of octachlorinated dibenzo-p-dioxin (OCDD) to non-chlorinated compound (dibenzo-p-dioxin, DD), and the toxic equivalent quantity (TEQ) of PCDDs could increase to 10 times larger from initial TEQ with the dechlorination process. The results imply that the single reductive dechlorination using ZVI or ADB is not suitable for the treatment strategy of PCDDs contaminated soil, sediment and fly ash. This LFER approach is applicable for the prediction of dechlorination process for organohalogen compounds and for the assessment of electron donating system for treatment strategies.
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