Heterogeneous Catalysts in Chemical Conversion of Carbon dioxide
저자
발행사항
서울 : 성균관대학교 일반대학원, 2016
학위논문사항
학위논문(박사)-- 성균관대학교 일반대학원 : 화학과 2016. 8
발행연도
2016
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
서울
형태사항
120 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: 김영독
DOI식별코드
소장기관
Recently, carbon dioxide (CO2) has been regarded as a main reason of greenhouse effect, resulting in irreversible climate change of the Earth. Thus, catalytic conversion of CO2 using heterogeneous catalysts has been much attracted because CO2 can be a C1 building block for making valuable fuels and chemicals such as methanol and formic acid. Carbon dioxide reforming of methane (CRM) is one of the most promising CO2 utilization methods because one can simultaneously remove two greenhouse gases of methane (CH4) and CO2, and produce synthesis gas [carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2)].
In general, nickel (Ni) has been widely used as a catalyst for the CRM reaction; however, it has been found that thermal aggregation of Ni particles induces low catalytic activity for the reaction at high temperature. Moreover, graphitic carbons (coke) generated during the CRM reaction block the active sites of Ni catalyst, resulting in gradual decrease of catalytic activity with reaction time. Thus, in this work, the regular- and inverse-structured Ni catalysts were prepared to improve the catalytic activity and stability of Ni for the CRM reaction.
In order to prepare the regular-structured Ni catalyst, mesoporous silicon dioxide (SiO2) was used as a substrate and Ni was deposited on the substrate surface by atomic layer deposition (ALD) method. The SiO2-supported Ni catalyst showed outstanding activity and stability for the CRM reaction at 800 oC, as a result of confinement of Ni with a mean size of ~10 nm into the pores of SiO2.
In addition, catalytic reactivity of the titanium dioxide (TiO2)-deposited inverse Ni catalysts was also evaluated for the CRM reaction at 800 oC. The TiO2 layer facilitated the formation of separate carbon filaments rather than coke on the Ni surface, reducing the possibility of the deposited carbon layers to cover and poison the Ni active sites of catalysts. Thus, the TiO2/Ni catalysts showed the enhanced catalytic stability for the reaction, although the initial performance of the catalysts was inferior to that of the bare Ni catalyst.
Another CO2 conversion method suggested in this thesis is reverse water gas shift (RWGS) reaction which is one of the key processes of CO2 hydrogenation to form methanol using CO and H2 (CAMERE process). In this reaction, designing of new catalysts having outstanding activity and stability is a main concern. Therefore, the two different types of catalysts were suggested here and their catalytic activities for the RWGS reaction were evaluated at high temperature.
One of them was a barium zirconate-based perovskite-type catalyst and the catalytic performance was analyzed with yttrium (Y), cerium (Ce) and Zn dopants for the RWGS reaction at 600 oC. It was found that the Y and Zn-doped BaZr0.8Y0.16Zn0.04O3 (BZYZ) catalyst had a superior activity for the RWGS reaction, while additional Ce doping on the BZYZ catalyst induced Zn-deficient surface sites and instability of chemical structure of the catalyst, resulting in decrease of catalytic activity.
Unsupported iron (Fe)-oxide nanoparticle synthesized by simple wet-chemical process, and the catalytic ability of the catalyst for the RWGS reaction was evaluated at 600 oC. The Fe catalyst was resistant to thermal aggregation and coke accumulation on the catalyst surface, because the atomic carbon (C) and oxygen (O) formed on the catalyst surface were diffused into the bulk of Fe catalyst, preserving the chemical structure of the catalyst surface.
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