SCI
SCIE
SCOPUS
Electrochemical oxidation of organics in sulfate solutions on boron-doped diamond electrode: Multiple pathways for sulfate radical generation
저자
Shin, Yong-Uk ; Yoo, Ha-Young ; Ahn, Yong-Yoon ; Kim, Min Sik ; Lee, Kang ; Yu, Seungho ; Lee, Changha ; Cho, Kangwoo ; Kim, Hyoung-il ; Lee, Jaesang
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2019
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
156-165(10쪽)
제공처
소장기관
<P><B>Abstract</B></P> <P>This study scrutinized the roles of sulfate radicals (SO<SUB>4</SUB> <SUP> </SUP> <SUP>−</SUP>) and peroxydisulfate (PDS) formed from SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP> in electrochemical organic oxidation on a boron-doped diamond (BDD) electrode. The substrate-specific performance of electrochemical oxidation using SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP> as the electrolyte aligned with the reactivity of SO<SUB>4</SUB> <SUP> </SUP> <SUP>−</SUP> produced via radiolysis- or heat-induced PDS activation, but was distinct from the non-selective oxidation efficiency observed in an aqueous ClO<SUB>4</SUB> <SUP>−</SUP> solution. A comparison of the treatment efficiencies using different electrolytes (i.e., Cl<SUP>−</SUP>, SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP>, and ClO<SUB>4</SUB> <SUP>−</SUP>) showed no pronounced enhancing effect of SO<SUB>4</SUB> <SUP> </SUP> <SUP>−</SUP> on the anodic oxidation of diverse organics (except perfluorooctanoate), which implied that direct electron transfer and hydroxyl radical-induced oxidation proceeded as complementary reaction routes. Repeated electrolytic oxidation caused substantial electrolyte exchange from Cl<SUP>−</SUP> to ClO<SUB>4</SUB> <SUP>−</SUP>, which retarded organic oxidation accompanied by ClO<SUB>4</SUB> <SUP>−</SUP> accumulation. Conversely, high-yield PDS production observed when SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP> was used instead barely reduced treatment efficiency. Together with SO<SUB>4</SUB> <SUP> </SUP> <SUP>−</SUP> detection in the electron paramagnetic resonance spectrum, a correlation between 4-chlorophenol oxidation rate and the faradaic efficiency for SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP> formation, monitored in PDS solutions while varying the cathode material, suggested cathodic PDS activation. The electrocatalytic performance was demonstrated to be further improved with anodically formed PDS activation through naturally occurring resistive heating or combination with UV photolysis as a post-treatment step.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Sulfate oxidation on BDD anodes causes sulfate radical and persulfate formation. </LI> <LI> Anodically produced persulfate is activated via one-electron reduction on cathodes. </LI> <LI> Anodic persulfate formation and resistive heating lead to sulfate radical generation. </LI> <LI> Combination with UV photolysis transforms residual persulfate into sulfate radical. </LI> <LI> Interconversion between sulfate and persulfate hinders oxyanion accumulation. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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