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Thermodynamic, structural, and kinetic studies of cyclopentane + CO<sub>2</sub> hydrates: Applications for desalination and CO<sub>2</sub> capture
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2019
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<P><B>Abstract</B></P> <P>This study examines the thermodynamic, structural, and kinetic characterizations of cyclopentane (CP) + CO<SUB>2</SUB> hydrates in the presence of NaCl for their potential applications in desalination and CO<SUB>2</SUB> capture. Powder X-ray diffraction (PXRD) demonstrated that CP molecules fully occupied the large (5<SUP>12</SUP>6<SUP>4</SUP>) cages of CP + CO<SUB>2</SUB> hydrate (structure II), whereas approximately 62% of the small (5 <SUP>1 2</SUP>) cages were captured by CO<SUB>2</SUB> molecules. To determine accurate hydration numbers and dissociation enthalpies of CP and CP + CO<SUB>2</SUB> hydrates, cage occupancy of guest molecules revealed by Rietveld refinement of PXRD patterns was combined with integrated areas of endothermic heat-flow curves obtained by a high-pressure micro-differential scanning calorimeter (HP μ-DSC). The addition of CP contributed to a significant stabilization of CO<SUB>2</SUB> hydrate due to CP molecules’ occupation of the large (5<SUP>12</SUP>6<SUP>4</SUP>) cages and a subsequent structural transformation to sII. The shift in the equilibrium curves of CO<SUB>2</SUB> + CP + NaCl hydrates to lower-temperature and higher-pressure regions was more significant at higher NaCl concentrations. The cage-filling behavior of guest molecules and the growth patterns revealed by collected time-dependent Raman spectra indicated that the presence of NaCl retarded the growth rate of CO<SUB>2</SUB> + CP hydrate. The experimental results covering hydrate phase equilibria, dissociation enthalpies, hydration numbers, guest distributions, and enclathration behaviors of CO<SUB>2</SUB> + CP hydrates form fundamental reference data for understanding cage-specific guest occupation and growth behaviors of gas hydrates in the presence of salts. The results will also be useful when designing hydrate-based desalination and CO<SUB>2</SUB> capture technologies using CP.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Phase equilibria of CP and CP + CO<SUB>2</SUB> + NaCl hydrates were measured. </LI> <LI> Cage occupancies of CP and CP + CO<SUB>2</SUB> hydrates were analyzed by PXRD. </LI> <LI> Dissociation enthalpies of CP and CP + CO<SUB>2</SUB> hydrates were measured by HP μ-DSC. </LI> <LI> The cage-filling behavior was observed by in-situ Raman spectroscopy. </LI> <LI> NaCl affected phase equilibria of CP + CO<SUB>2</SUB> hydrates and retarded hydrate growth. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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