미량오염물질 제거능 향상을 위한 생물활성탄 공정의 강화 = Enhancement of Biological Activated Carbon (BAC) Process to Improve Removal Efficiency of Micropollutants

국문 초록 (Abstract)

목적 : 본 연구에서는 생물막 특성이 강화된 BAC 공정에서의 미량오염물질의 제거효율을 일반 BAC 공정과 비교·평가하여, 정수장의 BAC 공정에서 미량오염물질의 제거효율을 상승시킬 수 있는 방안을 제시하고자 하였다.
방법 : 대상 미량오염물질로는 dibromo-methylparaben (Br2-MP)를 선정하였다. 회분식 실험과 실험실 규모 컬럼 실험을 수행하여 일반 BAC 공정과 인(P) 및 과산화수소(H2O2)를 첨가하여 생물막 특성을 강화한 BAC에서 Br2-MP의 제거 효율을 평가하였다. 회분식 및 실험실 규모의 컬럼 실험 결과를 사용하여 생분해 동역학을 평가하였다.
결과 및 토의 : 동일한 생체량 조건(2.0±0.2×107 cells)에서 Br2-MP의 제거효율을 비교한 회분식 실험에서 생물학적 활성도가 높게 나타난 강화 BAC 공정의 생물분해 속도상수(kbio)는 일반 BAC 공정보다 1.2배 높았다(강화 BAC: 3.4±0.3 mg·C/g·hr, 일반 BAC: 2.9±0.4 mg·C/g·hr). 동일한 습중량(1 g) 조건으로 Br2-MP의 제거효율을 비교한 회분식 실험에서, 생체량 함량이 높은 강화 BAC 공정의 생물분해 속도상수(kbio)는 일반 BAC 공정보다 1.9배 더 높았다(강화 BAC: 3.5±0.4 µg·ATP/g·GAC, 일반 BAC: 2.3±0.2 µg·ATP/g·GAC). 회분식 실험을 통해 강화 BAC 공정은 부착된 박테리아의 생체량과 활성이 증가하여 Br2-MP 제거에 더 효율적이었다. 다양한 수온(5, 25℃)과 공탑 체류시간(EBCT: 5-40분) 조건에서 실험실 규모의 컬럼 실험을 진행한 결과, 전체 운전 기간 동안 일반 BAC 공정에 비해 강화 BAC 공정에서 Br2-MP의 제거효율이 더 높은 것으로 나타났다. 특히, 저온(5℃)과 짧은 EBCT(5분)에서 강화 BAC 공정과 일반 BAC 공정의 Br2-MP 제거효율은 큰 차이를 나타내었다. 5℃와 25℃에서 일반 BAC 공정의kbio는 각각 0.0229 min-1, 0.0612 min-1, 강화 BAC 공정의 kbio는 각각 0.0470 min-1, 0.1421 min-1로 강화 BAC 공정이 일반 BAC 공정에 비해 2배 이상 빠른 Br2-MP 생분해능을 나타내었으며, 이러한 결과는 회분식 실험결과와도 유사하였다. 또한, 하절기 잦은 EBCT 변경에 대한 영향을 시뮬레이션한 실험에서 강화 BAC 공정은 일반 BAC 공정에 비해 상대적으로 안정적인 Br2-MP 제거효율을 유지하였다.
결론 : 강화된 BAC 공정은 일반 BAC 공정에 비해 우수한 미량오염물질 생물분해능을 나타내었다. 다만 경제성(인산염과 과산화수소 비용 등)과 수질을 고려할 때 하절기와 같이 EBCT가 단축되거나 수온이 낮아지는 동절기에 한하여 간헐적으로 강화 BAC 공정을 운영하는 것도 효율적인 대안으로 평가되었다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Objectives : In this study, the removal efficiency of micropollutants in the biological activated carbon (BAC) process was investigated, and a method for improving the removal efficiency of micropollutants in the BAC process of water treatment plants was proposed.Methods : Dibromo-methylparaben (Br₂-MP) was selected as the target micropollutant. Batch and lab-scale column experiments were conducted to evaluate the removal efficiencies of Br₂-MP in the conventional BAC process and the BAC with enhanced biofilm properties by the addition of phosphorus (P) and hydrogen peroxide (H₂O₂). Biodegradation kinetics were evaluated using results from batch and lab scale column experiments.Results and Discussion : As a result of comparing the removal efficiency of Br₂-MP in a batch experiment with the same biomass concentrations (2.0±0.2×10⁷ cells), the biodegradation rate constant (<i>k</i>_bio) of the enhanced BAC process was found to be 1.2 times higher than that of the conventional BAC process due to its higher biological activity (enhanced BAC: 3.4±0.3 mg·C/g·hr, conventional BAC: 2.9±0.4 mg·C/g·hr). Comparison of removal efficiencies of Br₂-MP in batch experiments with the same wet weight of BAC (1 g) showed that the biodegradation rate constant (<i>k</i>_bio) of the enhanced BAC process was 1.9 times higher than that of conventional BAC process due to higher biomass (enhanced BAC: 3.5±0.4 µg·ATP/g·GAC, conventional BAC: 2.3±0.2 µg·ATP/g·GAC). Through the batch experiments, the enhanced BAC process was efficient in removing Br₂-MP via increasing both biomass concentrations and activity of attached microorganisms. Lab-scale column experiments conducted under different water temperatures (5 and 25℃) and empty bed contact time (EBCT: 5-40 min) conditions showed higher removal efficiency of Br₂-MP in the enhanced BAC process than the conventional BAC process throughout the entire period of operation. In particular, the removal efficiency of Br₂-MP between the enhanced and conventional BAC processes showed significant differences at low temperature (5℃) and short EBCT (5 min). At 5℃ and 25℃, the kbio of the conventional BAC process was 0.0229 min^-1 and 0.0612 min^-1, respectively, and the <i>k</i>_bio of the enhanced BAC process was 0.0470 min^-1 and 0.1421 min^-1, respectively, These results showed that the enhanced BAC process had two times higher biodegradability of Br₂-MP than the conventional BAC process. These results showed a similar trend to the results from the batch experiment. In an experiments simulating the impact of frequent EBCT changes during summer, the enhanced BAC process maintained a relatively stable removal efficiency of Br₂-MP compared to the conventional BAC process.Conclusion : The enhanced BAC process showed superior biodegradation of micropollutant compared to the conventional BAC process. Considering economic costs (e.g., costs of adding phosphate and hydrogen peroxide) and water quality, it appears to be an efficient alternative to operate the enhanced BAC process intermittently, limited to cases where EBCT is shortened, such as summer, or when water temperature is low, such as in winter.

참고문헌 (Reference)

• 1 손희종 ; 강소원 ; 염훈식 ; 류동춘 ; 조만기, "정수처리용 생물활성탄 공정에서 Halonitromethanes (HNMs)의 생물분해 동력학 평가 : EBCT 및 수온의 영향" 대한환경공학회 37 (37): 404-411, 2015
• 2 손희종 ; 유수전 ; 노재순 ; 유평종, "정수처리에서의 생물활성탄 공정" 대한환경공학회 31 (31): 308-323, 2009
• 3 손희종 ; 정은영 ; 염훈식 ; 김상구 ; 맹승규, "정수처리 효율 향상을 위한 강화 생물활성탄 공정의 적용" 대한환경공학회 42 (42): 298-307, 2020
• 4 염훈식 ; 손희종 ; 류지승 ; 정은영 ; 김경아, "전산화 공정에 의한 microcystin 용출 및 고도처리에 의한 제거 특성" 대한환경공학회 41 (41): 532-540, 2019
• 5 손희종 ; 정은영 ; 김희영 ; 김상구, "생물활성탄 공정에서 과산화수소와 인산염 투입이 바이오폴리머 생성 및 손실 수두 변화에 미치는 영향" 대한환경공학회 42 (42): 654-663, 2020
• 6 손희종 ; 이정규 ; 김상구 ; 박홍기 ; 정은영, "생물활성탄 공정에서 Geosmin과 MIB의 제거 특성 : 생물분해와 흡착" 대한환경공학회 39 (39): 318-324, 2017
• 7 최상기 ; 이윤호 ; 이웅배 ; 김영모 ; 홍석원 ; 손희종, "미량오염물질 관리를 위한 산화 및 흡착 기반 하수 방류수 강화처리 기술의 연구 동향 및 시사점" 대한상하수도학회 36 (36): 59-79, 2022
• 8 이혜진 ; 이유진 ; 배은영 ; 장경혁 ; 염훈식 ; 손희종, "남조류 Microcystis sp.가 고농도로 함유된 원수의 효율적인 정수처리를 위한 황토분말의 적용" 대한환경공학회 44 (44): 397-405, 2022
• 9 손희종, "낙동강 하류지역에서 식물 플랑크톤 생체량 및 수질의 장기변동 특성" 대한환경공학회 35 (35): 263-267, 2013
• 10 유정문 ; 설현주 ; 손희종, "낙동강 하류의 정수처리 공정에서 Haloacetamides 생성 및 거동: 하절기와 동절기 비교" 대한환경공학회 44 (44): 132-142, 2022
• 11 김경아 ; 손희종 ; 서창동 ; 염훈식 ; 송미정 ; 류동춘, "낙동강 하류원수를 대상으로 모의 고도 정수처리공정을 이용한 N-Nitrosamine류 제거능 평가" 대한환경공학회 41 (41): 1-9, 2019
• 12 염훈식 ; 손희종 ; 김희영 ; 류동춘 ; 신재돈 ; 이윤호 ; 김창원, "낙동강 수계의 파라벤류 검출 특성" 대한환경공학회 40 (40): 193-202, 2018
• 13 서창동 ; 손희종 ; 최진택 ; 류동춘 ; 유평종, "낙동강 수계에서의 유기인계 난연제류 검출 현황 : 본류, 지류 및 하수처리장 방류수" 대한환경공학회 37 (37): 396-403, 2015
• 14 서창동 ; 염훈식 ; 송미정 ; 김경아 ; 김시영 ; 손희종, "낙동강 수계에서 잔류 의약물질류 검출 및 거동" 대한환경공학회 42 (42): 177-187, 2020
• 15 정은영 ; 안병렬 ; 손희종, "강화 생물여과를 위한 인산염과 과산화수소 투입이 생물활성탄 공정의 박테리아 군집과 제거효율에 미치는 영향" 대한환경공학회 43 (43): 20-31, 2021
• 16 E. Melin, "Treatment of humic surface water at cold temperatures by ozonation and biofiltration" 2 (2): 451-457, 2002
• 17 H. Yoom, "Transformation of methylparaben during water chlorination : effects of bromide and dissolved organic matter on reaction kinetics and transformation pathways" 634 : 677-686, 2018
• 18 H. Son, "The adsorption selectivity of short and long per-and polyfluoroalkyl substances(PFASs)from surface water using powder-activated carbon" 12 (12): 3287-, 2020
• 19 S. Choi, "Removal efficiency of organic micropollutants in successive wastewater treatment steps in a full-scale wastewater treatment plant : bench-scale application of tertiary treatment processes to improve removal of organic micropollutants persisting after secondary treatment" 288 : 132629-, 2022
• 20 W. Lee, "Reaction kinetics and degradation efficiency of halogenated methylparabens during ozonation and UV/H2O2 treatment of drinking water and wastewater effluent" 427 : 127878-, 2022
• 21 S. Velten, "Rapid and direct estimation of active biomass on granular activated carbon through adenosine tri-phosphate(ATP)determination" 41 (41): 1973-1983, 2007
• 22 L. Piai, "Prolonged lifetime of biological activated carbon filters through enhanced biodegradation of melamine" 422 : 126840-, 2022
• 23 김상구 ; 서창동 ; 설현주 ; 김용순 ; 손희종, "Microcystis sp. 유래 유기물질의 특성: 소독부산물 생성능 및 처리능" 대한환경공학회 41 (41): 716-724, 2019
• 24 W. Nishijima, "Improvement of biodegradation of organic substance by addition of phosphorus in biological activated carbon" 36 (36): 251-257, 1997
• 25 Y. Zhao, "Impact of carbon-based nutrient enhancement on biofiltration performance for drinking water treatment" 82 : 124-131, 2019
• 26 D. L. Pardieck, "Hydrogen peroxide use to increase oxidant capacity for in situ bioremediation of contaminated soils and acquifers : a review" 9 (9): 221-242, 1992
• 27 S. S. Baek, "Hierarchical deep learning model to simulate phytoplankton at phylum/class and genus levels and zooplankton at the genus level" 218 : 118494-, 2022
• 28 B. Chen, "Fate and transport of cyanotoxins and natural organic matter through virgin and reactivated granular activated carbons" 1 : 2513-2522, 2021
• 29 I. González-Marino, "Evaluation of the occurrence and biodegradation of parabens and halogenated by-products in wastewater by accuratemass liquid chromatography-quadrupole-time-of-flight-mass spectrometry(LC-QTOF-MS)" 45 : 6770-6780, 2011
• 30 S. H. Kim, "Evaluation of organics reduction performance of the GAC filtration with regenerated carbons using the long-term operational data of drinking water treatment facilities, Aqua Water Infrastruct" 71 (71): 1219-1228, 2022
• 31 W. Lee, "Efficiency of ozonation and O3/H2O2 as enhanced wastewater treatment processes for micropollutant abatement and disinfection with minimized byproduct formation" 454 : 131436-, 2023
• 32 J. H. Noh, "Effects of phosphate and hydrogen peroxide on the performance of a biological activated carbon filter for enhanced biofiltration" 388 : 121778-, 2020
• 33 S. Goel, "Biodegradation of NOM : effect of NOM source and ozone dose" 87 (87): 90-105, 1995
• 34 서창동 ; 손희종 ; 정종문 ; 최진택 ; 류동춘 ; 장성호, "BAC 공정에서의 자외선 차단제 생물분해 특성 : 생물분해 동력학" 대한환경공학회 36 (36): 739-746, 2014
• 35 염훈식 ; 손희종 ; 류동춘 ; 유평종, "BAC 공정에서의 고지혈증 치료제 생물분해 특성" 대한환경공학회 39 (39): 124-131, 2017
• 36 염훈식 ; 손희종 ; 김희영 ; 이윤호 ; 류동춘 ; 김창원, "BAC 공정에서 파라벤 및 할로겐화 파라벤류의 생물분해 특성 및 동력학 평가" 대한환경공학회 40 (40): 290-298, 2018
• 37 손희종 ; 염훈식 ; 권효주 ; 류동춘 ; 이경심, "BAC 공정에서 에스트로겐류 생물분해능 및 생물분해 동력학 평가" 대한환경공학회 40 (40): 64-72, 2018
• 38 손희종 ; 유수전 ; 유평종 ; 정철우, "BAC 공정에서 EBCT와 수온에 따른 HAA 제거 특성" 대한환경공학회 30 (30): 1255-1261, 2008
• 39 G. Liu, "Assessing the origin of bacteria in tap water and distribution system in an unchlorinated drinking water system by SourceTracker using microbial community fingerprints" 138 : 86-96, 2018
• 40 M. Terasaki, "Acute toxicity of parabens and their chlorinated by-products with Daphnia magna and Vibrio fischeri bioassays" 29 : 242-247, 2009
• 41 S. Choi, "Abatement efficiencies of organic matter and micropollutants during combined coagulation and powdered activated carbon processes as an alternative primary wastewater treatment option" 10 : 107619-, 2022
• 42 T. E. Pronk, "A water quality index for the removal requirement and purification treatment effort of micropollutants" 21 (21): 128-145, 2021
• 43 Y. Guo, "A survey of phthalates and parabens in personal care products from the United States and its implications for human exposure" 47 : 14442-14449, 2013