Large-area nanogap structures on various solid substrates using interfacial, self-assembled metal/dielectric core/shell nanoparticles monolayer
저자
발행사항
서울 : 서강대학교 대학원, 2015[2014]
학위논문사항
Thesis(Master)-- 서강대학교 대학원 : 화공생명공학과 2015.2
발행연도
2015
작성언어
영어
발행국(도시)
대한민국
기타서명
계면 상에 자가조립된 금속/유전체 코어/쉘 나노입자 단일층을 활용한 대면적의 나노갭 구조체 제작과 응용
형태사항
46 p.: ill.; 27 cm.
일반주기명
지도교수: 강태욱.
참고문헌수록.
소장기관
플라즈모닉 기반의 금속 나노소재는 독특한 광학적 특성으로 인해 바이오 의학 및 환경모니터링 분야에서 분자검출을 위한 소재로 각광받고 있다. 특히, 두 개 이상의 금속 나노구조체 사이에 형성된 작은 나노크기의 갭(gap)은 외부의 광학적 에너지가 국부화시킬 수 있는 공간을 제공하고, 금속 나노입자간의 플라즈모닉 결합을 가능하게 하여 매우 높은 전자기 신호 증폭을 발생시킨다. 따라서 금속 나노갭(nanogap) 구조체를 극소량 분자의 초정밀 검출에 활용하려는 연구가 활발히 진행되고 있다. 일반적으로 나노갭 금속 구조체는 주로 하향식(top-down) 나노패턴 형성 방법을 통해 제작된다. 이 방법은 주로 에너지 빔 리소그래피 기술이나 원자층 리소그래피 기술을 통해 금속 구조체에 나노 스케일의 빔을 조사함으로써 나노패턴을 형성시키거나 원자 단위의 두께로 균일한 금속 박막을 증착 그리고 식각하는 방식을 통해 나노갭을 형성시킨다. 그러나 대부분의 리소그래피 기반의 하향식 방법들은 최신 마이크로/나노기술이나 고가의 장비의 사용이 요구되므로, 대면적의 구조체를 형성을 위해서 소요되는 비용 절감을 위한 공정개발이 필요하다. 이에 대한 대안으로 상향식(bottom up) 방식을 통해 저가의 비용으로 나노갭 구조체를 형성시키는 방법들이 제안되고 있다. 이러한 방식들은 주로 금속 나노 입자 사이에 랑커(linker)분자들을 도입함으로써 나노갭을 형성시킨다. 상향식 방법은 하향식 방법에 비해 나노구조체의 크기, 밀도 그리고 입자간 거리에 대한 우수한 제어가 가능하나 이를 위해서 정밀한 화학적 반응 조건의 조절이 요구되고, 금속 나노구조체 사이에 존재하는 링커분자로 인한 검출분자의 확산한계가 극복해야 할 과제로 남아 있다.
본 논문에서는 확산제한이 없는 균일한 크기의 초소형 나노갭 금속 나노구조체를 고체 기판 상에 대면적으로 형성시킬 수 있는 간단한 방법을 제안하여 위의 문제를 극복하고자 한다. 본 논문에서 제안하는 방법은 액체/액체 계면 상에 자가 조립시킨 금/실리카 코어/쉘 나노입자 단일층을 다양한 기판 위에 옮긴 후, 화학적 에칭으로 실리카 쉘을 제거함으로써 대면적으로 나노갭 구조체를 형성시키는 것이다. 우리는 화학적 에칭이 진행됨에 따른 금 나노 입자간의 상호작용을 통해 2 nm 크기의 초소형 나노갭을 형성시켰으며, 금 나노입자 간의 거리의 감소에 따라 플라즈모닉 커플링(plasmonic coupling)이 강화된다는 것을 반사스펙트럼 측정을 통해 증명함으로써 나노갭 구조체 주변의 근접장 이 증강될 수 있음을 밝혔다. 나아가 제작한 나노갭 구조체를 초민감성 분석 기술인 표면 증강 산란 분광법 (Surface Enhanced Raman Spectroscopy, SERS)에 적용하여 에칭 전의 코어/쉘 나노입자 구조체에 비해 1,000~10,000 배 이상의 전자기 신호 증폭을 얻을 수 있음을 증명함으로써 제시한 방법에 대한 효용성과 검출 신호 향상성을 증명하였다.
Extensive efforts have been aimed for fabricating well-defined sub-10 nm nanogaps between two noble metallic nanoparticles owing to their high near-field enhancement in the nanometer-sized void. However, in most of practical applications, many nanogap structures were typically fabricated with aid of state-of-the-art micro/nanofabrication or required for special detection techniques to obtain high signal enhancement due to spacer molecules used for fixing the separation between nanoparticles. Here we propose a facile method to produce large-area, sub-10 nm nanogaps between gold nanoparticles on solid substrates. This allows analyte molecules to diffuse freely within these gaps of high field enhancement. Gold/silica core/shell nanoparticles are self-assembled at air/water interface and then, transferred onto solid substrates (glass, indium tin oxide, and poly (dimethyl siloxane)), followed by chemical etching to remove the silica shell. The removal of the silica shell between gold nanoparticles by chemical etching allows van der Waals attraction between the nanoparticles, leading to creation of ultrasmall nanogap. The near-field interaction according to the decrease in interparticle distance between gold nanoparticles was confirmed via reflectance analysis and SERS measurement. SERS measurements suggest that such nanogap structures exhibit significant enhancement of the Raman signal, which is up to 3 to 4 orders of magnitude higher than that of the gold/silica core/shell nanoparticles monolayer before etching of silica shell.
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