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Ultrafast excited state dynamics and spectroscopy of 13,13′-diphenyl-β-carotene
저자
Golibrzuch, Kai ; Ehlers, Florian ; Scholz, Mirko ; Oswald, Rainer ; Lenzer, Thomas ; Oum, Kawon ; Kim, Hyungjun ; Koo, Sangho
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2011
작성언어
-등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
6340-6351(12쪽)
제공처
소장기관
<P>Ultrafast transient broadband absorption spectroscopy based on the Pump–Supercontinuum Probe (PSCP) technique has been applied to characterize the excited state dynamics of the newly-synthesized artificial β-carotene derivative 13,13′-diphenyl-β-carotene in the wavelength range 340–770 nm with <I>ca.</I> 60 fs cross-correlation time after excitation to the S<SUB>2</SUB> state. The influence of phenyl substitution at the polyene backbone has been investigated in different solvents by comparing the dynamics of the internal conversion (IC) processes S<SUB>2</SUB>→ S<SUB>1</SUB> and S<SUB>1</SUB>→ S<SUB>0</SUB>* with results for β-carotene. Global analysis provides IC time constants and also time-dependent S<SUB>1</SUB>spectra demonstrating vibrational relaxation processes. Intramolecular vibrational redistribution processes are accelerated by phenyl substitution and are also solvent-dependent. DFT and TDDFT-TDA calculations suggest that both phenyl rings prefer an orientation where their ring planes are almost perpendicular to the plane of the carotene backbone, largely decoupling them electronically from the polyene system. This is consistent with several experimental observations: the up-field chemical shift of adjacent hydrogen atoms by a ring-current effect of the phenyl groups in the <SUP>1</SUP>H NMR spectrum, a small red-shift of the S<SUB>0</SUB>→ S<SUB>2</SUB>(0–0) transition energy in the steady-state absorption spectrum relative to β-carotene, and almost the same S<SUB>1</SUB>→ S<SUB>0</SUB>* IC time constant as in β-carotene, suggesting a similar S<SUB>1</SUB>–S<SUB>0</SUB> energy gap. The oscillator strength of the S<SUB>0</SUB>→ S<SUB>2</SUB> transition of the diphenyl derivative is reduced by <I>ca.</I> 20%. In addition, we observe a highly structured ground state bleach combined with excited state absorption at longer wavelengths, which is typical for an “S* state”. Both features can be clearly assigned to absorption of vibrationally hot molecules in the ground electronic state S<SUB>0</SUB>* superimposed on the bleach of room temperature molecules S<SUB>0</SUB>. The S<SUB>0</SUB>* population is formed by IC from S<SUB>1</SUB>. These findings are discussed in detail with respect to alternative interpretations previously reported in the literature. Understanding the dynamics of this type of artificial phenyl-substituted carotene systems appears useful regarding their future structural optimization with respect to enhanced thermal stability while keeping the desired photophysical properties.</P>
<P>Graphic Abstract</P><P>Two phenyl substituents at the polyene backbone have a remarkably weak influence on the photophysical properties of β-carotene.
<IMG SRC='http://pubs.rsc.org/services/images/RSCpubs.ePlatform.Service.FreeContent.ImageService.svc/ImageService/image/GA?id=c0cp02525a'>
</P>
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