MX2 타입 리간드로 표면 패시베이션을 통해 친환경 청색 방출 양자점의 발광효율 및 안정성 개선
저자
발행사항
서울 : 연세대학교 대학원, 2023
학위논문사항
학위논문(석사) -- 연세대학교 대학원 신소재공학과 2023.2
발행연도
2023
작성언어
한국어
주제어
발행국(도시)
서울
기타서명
Improving photoluminescence quantum yield & stabilities in eco-friendly blue-emissive quantum dots via surface passivation with MX2-type ligands
형태사항
x, 66 p. : 천연색삽화 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: 박장웅, 김태수
UCI식별코드
I804:11046-000000544241
소장기관
양자점(Quantum Dots, QDs)은 크기에 따라 발광 파장대를 조절할 수 있고 좁은 반치폭과 높은 발광효율(PLQY)을 가지고 있어 차세대 디스플레이 소재로써 많은 연구와 개발이 진행되고 있다. 하지만 양자점 표면에는 결합에 참여하지 못한 dangling bonds가 존재하는데 이는 에너지 밴드 갭 내 trap state를 생성시켜 비발광 재결합하여 발광효율을 감소시키고 있다. 특히 적색, 녹색 양자점에 비해 상대적으로 비표면적이 높은 청색 발광 양자점은 이와 같은 현상이 많이 발생하기 때문에 적, 녹, 청색 양자점 중 가장 낮은 발광효율 지니고 있어 디스플레이 상용화에 큰 장애물이 되고 있다. 이를 해결하기 위해 청색 발광 양자점 표면에 다양한 리간드를 도입하여 trap state 역할을 하는 dangling bonds를 surface passivation을 통해 비발광 재결합을 줄이고 발광효율을 높이는 연구가 진행되고 있다. 대표적으로 L, X 타입 리간드들로 표면 cation site에 존재하는 dangling bond를 passivation하여 발광효율을 증가시키는 연구들이 보고되었다. 최근에 anion site에 존재하는 trap state도 발광효율을 감소시킬 수 있는 주요 원인으로 보고 있다. 이에 따라서 cation뿐만 아니라 anion site도 둘 다 dual-passivation 해줄 수 있는 MX2 타입 리간드가 도입되고 있다. 대표적으로 양자점 표면을 MX2 타입 리간드인 zinc oleate (Zn(OA)2) 또는 zinc chloride(ZnCl2))로 치환하여 X → cation, M → anion passivation 하여 cation와 anion site의 dangling bonds를 dual-passivation 해주어 앞서 L, X 타입 리간드 치환보다 발광효율을 더 높인 연구가 보고되고 있다. 그러나 Zn(OA)2와 ZnCl2 리간드들은 발광 및 분산 안정성의 문제점들이 존재한다. 먼저 Zn(OA)2 리간드는 dynamic bond property 때문에 COOH ↔ COO- 현상이 발생하여 양자점 표면에서 떨어지게 되면서 발광 및 분산 안정성이 저하되고, ZnCl2 리간드는 전체적으로 무기물로 이루어져 유기용매 분산 시 불안정하여 점차 응집 현상이 일어나 양자점 특성을 잃고 발광 안정성도 저하된다. 이를 근거로 양자점 표면을 dual-passivation해주어 발광효율을 높이면서도, 우수한 발광 및 분산 안정성을 유지할 수 있는 양자점 개발이 필요하다. 본 연구에서는 ZnCl2에 p-xylene이 붙어있는 디자인된 MX2 타입 리간드인 4-methylbenzylzinc chloride(4MBZC)로 친환경 청색발광 양자점의 surface을 dual-passivation하여 발광효율을 높이면서 Zn(OA)2와 ZnCl2 리간드의 공통적인 문제점인 발광 및 분산 안정성 문제점들을 개선하고자 했다. 는 파장대가 동일한 것을 확인하였다. PLQY 분석을 통해 Zn(St)2-QD(70%) 보다 ZnCl2-QD, 4MBZC-QD(97%)가 더 높아진 PLQY 결과 확인하여 dual-passivation 효과 증명하였고, PLQY을 시간에 따라 측정하여 4MBZC-QD 우수한 발광안정성 확인하였다. 표면에 4MBZC가 흡착된 것을 증명하기 위해 Py-GC/MS 확인 분석하였다. 추가적으로 turbiscan 장비를 사용해 분산 안정성 분석하여 TSI 수치를 통해서 확인할 계획이다. 끝으로 MX2 타입 리간드 전략은 양자점의 발광효율뿐만 아니라 QLED 소자에도 도움을 줄 것으로 예상한다.
더보기Quantum dots (QDs) have been considered as promising candidates for light sources in display applications owing to their good color saturation, spectral tunability, and high photoluminescence quantum yield (PLQY). However, the PLQYs of blue QDs are inferior to those of green and red QDs due to the high surface to volume ratio of blue QDs, which gives rise to the increment of both cation and anion dangling bonds and non-radiative recombination. In this study, we apply organozinc halide MX2 type ligand to the surface of ZnSeTe/ZnSe/ZnSeS/ZnS-QDs to passivate both cation and anion of the ZnS shell. This MX2 ligands are utilized in place of metal carboxylates which is a common ligand for QD synthesis, and can only passivate cation sites on the shell surface. After the MX2 ligand passivation, the quantum yield of the ZnSeTe QDs is enhanced from 72.5% to 99.0%. Furthermore, short aromatic structure of the organozinc halide ligands suppress particle aggregation, inducing excellent colloidal and PL stabilities of the QD solutions. The results suggest that organzinc halide MX2-type ligand passivation is an available strategy to eliminate non-radiative recombination paths and to improve the PLQYs by bonding with both cation and anion sites on the surface of the QDs with stabilites. We anticipate that the MX2 ligand strategy can shed light on the quantum dot light emitting diode application for industry.
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