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Selective charge transfer to dioxygen on KPF<sub>6</sub>-modified carbon nitride for photocatalytic synthesis of H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> under visible light
저자
Kim, Sujeong ; Moon, Gun-hee ; Kim, Hyejin ; Mun, Yeongdong ; Zhang, Peng ; Lee, Jinwoo ; Choi, Wonyong
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
51-58(8쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>Photochemical production of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> through O<SUB>2</SUB> reduction has been proposed as an alternative method of solar energy storage. A carbon nitride (CN) photocatalyst was selected for this purpose. The incorporation of KPF<SUB>6</SUB> into the CN structure greatly enhanced the apparent quantum yield (AQY) of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production in the UV and visible light region. The AQY of KPF<SUB>6</SUB>-modified CN was measured to be 35.9% and 24.3% under monochromatic irradiation at 370 and 420 nm, respectively, which are 8.3 and 26.1 times higher than for bare CN. The KPF<SUB>6</SUB>-enhanced activity is ascribed to several factors including (i) enhanced absorption of UV and visible light, (ii) higher charge carrier density, (iii) retarded radiative recombination of charge pairs, (iv) highly selective two-electron transfer to O<SUB>2</SUB>, and (v) hindered photodecomposition of in-situ generated H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>. The markedly high selectivity of KPF<SUB>6</SUB>-modified CN toward the two-electron reduction of O<SUB>2</SUB> (leading to H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>) was demonstrated in comparision with other photoreductive conversions such as the reduction of polyoxometalate (POM → POM<SUP>−</SUP>), hexavalent chromium (Cr<SUP>VI</SUP> → Cr<SUP>III</SUP>), CCl<SUB>4</SUB> (dechlorination), and protons (H<SUB>2</SUB> production). This study developed a simple method of efficient production of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> using visible light, which could be utilized for a variety of applications that employ H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> as a solar fuel or a green oxidant.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> The photocatalytic production of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> was markedly enhanced by the incorporation of KPF<SUB>6</SUB> into the carbon nitride (CN) structure. </LI> <LI> The highest quantum yields of the production of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> were achieved using KPF<SUB>6</SUB>-modified CN (35.9% and 24.3% at 370 and 420 nm, respectively). </LI> <LI> KPF<SUB>6</SUB>-modified CN exhibited markedly high selectivity for two-electron reduction of O<SUB>2</SUB> to produce H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>. </LI> <LI> The present catalytic system consisting of earth-abundant elements utilizes only visible light and dioxygen without using any noble metal catalysts. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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