SCOPUS
SCIE
Scale-up and optimization of HfO<sub>2</sub>-ZrO<sub>2</sub> solid solution thin films for the electrostatic supercapacitors
저자
Kim, Keum Do ; Lee, Young Hwan ; Gwon, Taehong ; Kim, Yu Jin ; Kim, Han Joon ; Moon, Taehwan ; Hyun, Seung Dam ; Park, Hyeon Woo ; Park, Min Hyuk ; Hwang, Cheol Seong
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2017
작성언어
-주제어
등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
390-399(10쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>To date, the high energy storage performances observed in the field-induced ferroelectric HfO<SUB>2</SUB>- or ZrO<SUB>2</SUB>-based films have had an obstacle to scale-up due to the involvement of low-k monoclinic phase at the large thickness (> ~ 10nm). Considering that the monoclinic phase formation is closely related with the in-situ (partial) crystallization during the atomic layer deposition (ALD) process, in this work, the ALD temperature of Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films was lowered, and its influence on the energy storage performances was systematically examined. Carbon and nitrogen dopants incorporated at a low deposition temperature in combination with grain size decrease change the polymorphism of Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin film from the genuine ferroelectric to field-induced (incipient) ferroelectric crystal structure. The Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin film deposited at 210°C shows improved resistance to degradation by monoclinic phase involvement up to ~ 40nm compared to the previously-reported Hf<SUB>0.3</SUB>Zr<SUB>0.7</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films. By investigating Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films with wide ALD temperature and thickness ranges, energy storage density of ~ 55Jcm<SUP>−3</SUP> with an efficiency of ~ 57% can be achieved at the ~ 7.1nm Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films deposited at 215°C. The performance can be retained even after 10<SUP>10</SUP> bipolar switching cycles, and the film endures thermal stress up to 175°C without severe degradation, demonstrating notable reliability.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> The field-induced ferroelectricity was acquired from the Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin film. </LI> <LI> Chemical/structural changes by the decreased deposition temperature were elucidated. </LI> <LI> The crystallization in the as-deposited state was minimized by controlling Zr content and T<SUB>dep</SUB>. </LI> <LI> The electrostatic HfO<SUB>2</SUB>-ZrO<SUB>2</SUB> capacitor were scaled-up for the large energy storage. </LI> <LI> The FFE Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> capacitor does not degrade even after 10<SUP>10</SUP> switching cycles and up to 175°C. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>The crystallization in the as-deposited state and the resulting low-k monoclinic phase evolution were suppressed by changing the Zr content and the deposition temperature of the electrostatic supercapacitors based on the HfO<SUB>2</SUB>-ZrO<SUB>2</SUB> solid solution. While the energy storage density of the Hf<SUB>0.3</SUB>Zr<SUB>0.7</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films deposited at 280°C drastically decreased at the large thickness due to the monoclinic phase formation (upper panel), the Hf<SUB>0.5</SUB>Zr<SUB>0.5</SUB>O<SUB>2</SUB> thin films deposited at 210°C retained the large energy storage density even up to 40nm (bottom panel), enabling the scaling-up pathway of the HfO<SUB>2</SUB>-ZrO<SUB>2</SUB> solid solution.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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