SCOPUS
SCIE
A Detailed Evaluation for the Nonradiative Processes in Highly Phosphorescent Iridium(III) Complexes
저자
Kim, Jin-Hyoung ; Kim, So-Yoen ; Cho, Yang-Jin ; Son, Ho-Jin ; Cho, Dae Won ; Kang, Sang Ook
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
4029-4036(8쪽)
제공처
<P>To understand the intrinsic nature of nonradiative processes in heteroleptic cyclometalated Ir(III) complexes, highly phosphorescent Ir<SUP>3+</SUP> complexes containing 2-(3-sulfonylfluorophenyl)pyridine (ppySO<SUB>2</SUB>F) as the cyclometalated ligand were newly synthesized. Three ancillary ligands, acetylacetonate (acac), picolinate (pic), and <I>tetrakis</I>-pyrazolyl borate (bor), were employed for the preparation of the Ir(III) complexes [Ir(ppySO<SUB>2</SUB>F)<SUB>2</SUB>(acac)] (<B>Ir-acac</B>), [Ir(ppySO<SUB>2</SUB>F)<SUB>2</SUB>(pic)] (<B>Ir-pic</B>), and [Ir(ppySO<SUB>2</SUB>F)<SUB>2</SUB>(bor)] (<B>Ir-bor</B>). The molecular structures were characterized by X-ray crystallography. Blue phosphorescence maxima were observed at 458, 467, and 478 nm for <B>Ir-bor</B>, <B>Ir-pic</B>, and <B>Ir-acac</B>, respectively, at 77 K, and the corresponding emission quantum yields were determined to be 0.79, 0.80, and 0.98 in anaerobic CH<SUB>2</SUB>Cl<SUB>2</SUB> at 300 K. Additionally, the phosphorescence decay times were measured to be 3.58, 1.94, and 1.44<I>μ</I>s for <B>Ir-bor</B>, <B>Ir-pic</B>, and <B>Ir-acac</B>, respectively. No temperature dependence was observed for the emission lifetimes in 298–338 K. These results indicate that there is no activation barrier to crossing to a nonradiative state like metal-centered (MC, d–d) state. The radiative rate constants (<I>k</I><SUB>r</SUB>) are within a narrow range of 3.0–5.5 × 10<SUP>–5</SUP> s<SUP>–1</SUP>. However, the nonradiative rate constants (<I>k</I><SUB>nr</SUB>) are within a wide range of 14.2–0.52 × 10<SUP>–4</SUP> s<SUP>–1</SUP>. The <I>k</I><SUB>nr</SUB> values showed exponetial correlation with the energy gap. We carried out <I>ab</I> <I>initio</I> calculations to evaluate the energy states and their corresponding orbitals. The nonemissive MC states lie at higher energies than the emissive metal-to-ligand charge transfer (MLCT) state, and hence, the MC states can be excluded from the nonradiative pathway.</P><P><B>Graphic Abstract</B>
<IMG SRC='http://pubs.acs.org/appl/literatum/publisher/achs/journals/content/jpccck/2018/jpccck.2018.122.issue-7/acs.jpcc.7b12449/production/images/medium/jp-2017-12449f_0009.gif'></P><P><A href='http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/jp7b12449'>ACS Electronic Supporting Info</A></P>
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