SCOPUS
KCI등재
N- Butene 으로부터 i - Butylene 합성을 위한 Pt / MoO3 / SiO2 촉매의 표면 구조 변화 = Morphological change of Pt / MoO3 / SiO2 for the synthesis of i - Butylene from n - Butene
저자
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
1996
작성언어
-KDC
500
등재정보
SCOPUS,KCI등재,ESCI
자료형태
학술저널
발행기관 URL
수록면
861-868(8쪽)
제공처
소장기관
n-butene의 i-butene으로의 골격 이성질화 반응은 발열반응으로서 열역학적으로 저온(100℃∼150℃)에서 최고수율을 나타내며 반응 mechanism은 carbonium ion의 형성과 methyl기의 골격치환에 따른 2step으로 규정된다. 산처리되어 강산점을 가지는 zeolite, alumina와 비교하여, Pt/MoO₃/SiO₂ 촉에 사용시 110℃ 등온 환원반응 실험으로 설명되는 Proton의 증가된 표면 이동 속도는 골격 이성질화 반응시 carbonium ion의 형성을 빠르게 촉진시킬 수 있으며, 이에 따라 110℃에서 i-butene의 수율은 최대치로 나타나며 부산물은 생성되지 않는다 110℃에서의 등온 환원반응에서 Pt/MoO₃/SiO₂가 Pt/MoO₃/Al₂O₃보다 높은 proton spillover 속도를 보이지만 약 90분 경과한 MoO₃표면의 proton 포화상태에서는 i-butene의 반응수율이 같고, MoO₃가 없는 zeolite, Pt/SiO₂보다 높은 전환율을 보이므로 proton spillover에 의한 carbonium ion의 생성이 반응속도를 조절하는 것으로 나타난다. Pt/MoO₃/SiO₂에서 산점의 증가, Pt 및 MoO₃함량의 증감은 i-butene 수율에 영향을 미치지 않으며, 이는 proton spillover에 의한 Pt 표면위의 carbonium ion의 형성이 속도 결정 단계이기 때문인 것으로 사료된다.
더보기Skeletal isomerization reaction known as exothermic reaction shows possible maximum yield of i-butene from n-butene at 110℃ over Pt/MoO₃/SiO₂. Compared with conventional catalyst such as silica, zeolite, alumina etc., Pt/MoO₃/SiO₂demonstrates higher yield while by-products except 2-butene do not form. Faster H spillover rate over Pt/MoO₃/SiO₂is demonstrated via isothermal reduction experiment at 110℃ compared to the rate over Pt/MoO₃/A1₂O₃Overall isomerization rates are proportional to higher spillover rates from Pt onto MoO₃surface. The skeletal isomerization reaction is composed of two elementary steps. First, carbonium ion formation over Pt crystallites by H spillover. Second, carbenium ion formation over MoO₃followed by formation of i-butene. Moreover, it is suggested that H spillover step from Pt surface onto MoO₃is assumed to be the rate determining step and control the overall isomerization rate.
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