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납 함량에 따른 비정질 Pb-Na 규산염의 원자 구조에 대한 고상 핵자기 공명 분광분석 연구 = Effect of Lead Content on Atomic Structures of Pb-bearing Sodium Silicate Glasses: A View from <sup>29</sup>Si NMR Spectroscopy
저자
이서영 (서울대학교) ; 이성근 (서울대학교) ; Lee, Seoyoung ; Lee, Sung Keun
발행기관
학술지명
광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea)(Korean Journal of Mineralogy and Petrology)
권호사항
발행연도
2021
작성언어
Korean
주제어
KDC
400
등재정보
KCI우수등재
자료형태
학술저널
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157-167(11쪽)
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Lead (Pb) is one of the key trace elements, exhibiting a peculiar partitioning behavior into silicate melts in contact with minerals. Partitioning behaviors of Pb between silicate mineral and melt have been known to depend on melt composition and thus, the atomic structures of corresponding silicate liquids. Despite the importance, detailed structural studies of Pb-bearing silicate melts are still lacking due to experimental difficulties. Here, we explored the effect of lead content on the atomic structures, particularly the evolution of silicate networks in Pb-bearing sodium metasilicate ([(PbO)<sub>x</sub>(Na<sub>2</sub>O)<sub>1-x</sub>]·SiO<sub>2</sub>) glasses as a model system for trace metal bearing natural silicate melts, using <sup>29</sup>Si solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. As the PbO content increases, the <sup>29</sup>Si peak widths increase, and the maximum peak positions shift from -76.2, -77.8, -80.3, -81.5, -84.6, to -87.7 ppm with increasing PbO contents of 0, 0.25, 0.5, 0.67, 0.86, and 1, respectively. The <sup>29</sup>Si MAS NMR spectra for the glasses were simulated with Gaussian functions for Q<sup>n</sup> species (SiO<sub>4</sub> tetrahedra with n BOs) for providing quantitative resolution. The simulation results reveal the evolution of each Q<sup>n</sup> species with varying PbO content. Na-endmember Na<sub>2</sub>SiO<sub>3</sub> glass consists of predominant Q<sup>2</sup> species together with equal proportions of Q<sup>1</sup> and Q<sup>3</sup>. As Pb replaces Na, the fraction of Q<sup>2</sup> species tends to decrease, while those for Q<sup>1</sup> and Q<sup>3</sup> species increase indicating an increase in disproportionation among Q<sup>n</sup> species. Simulation results on the <sup>29</sup>Si NMR spectrum showed increases in structural disorder and chemical disorder as evidenced by an increase in disproportionation factor with an increase in average cation field strengths of the network modifying cations. Changes in the topological and configurational disorder of the model silicate melt by Pb imply an intrinsic origin of macroscopic properties such as element partitioning behavior.
더보기납(lead; Pb)은 지구 형성 초기의 원시 맨틀(primitive mantle)에서부터 현재 지구로의 진화 과정 이해에 중요한 정보를 제공하는 미량 원소 중 하나이다. 납은 지구 내부 및 지각에서 다양한 화성 과정에 수반하는 규산염 광물과 용융체 내에 차별적으로 분배된다. 원소 분배 계수 변화는 규산염 용융체 구조와 밀접한 관련이 있을 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구의 목적은 납이 포함된 규산염 용융체의 자세한 구조를 밝히고, 조성에 따라 변화하는 구조와 특성, 특히 규산염 광물과 용융체 간의 원소 분배 계수와의 관계를 제시하는 것이다. 본 연구에서는 고상 NMR 분광분석을 수행하여 비정질 Pb-Na 규산염의 자세한 원자 구조를 확인하였다. 자연계 마그마 용융체의 모델 시스템으로 납이 포함된 비정질 유리 시료[(PbO)<sub>x</sub>(Na<sub>2</sub>O)<sub>1-x</sub>]·SiO<sub>2</sub>를 소듐과 납의 단종 Na<sub>2</sub>SiO<sub>3</sub>에서 PbSiO<sub>3</sub>까지 다양한 조성의 비정질을 합성하였으며(x=0, 0.25, 0.33, 0.50, 0.67, 0.86, 1) 납의 함량에 따른 규소 주변 원자 환경의 변화를 확인할 수 있는 <sup>29</sup>Si MAS NMR 분광분석을 수행하였다. <sup>29</sup>Si MAS NMR 결과 납 함량에 따라 피크의 폭이 넓어지고 피크 최대값의 위치는 -76.2, -77.8, -80.3, -81.5, -84.6, -87.7 ppm으로 이동하였다. 규소와 결합된 연결 산소의 양인 Q<sup>n</sup> 환경 변화를 정량적으로 분리하기 위하여 <sup>29</sup>Si NMR 스펙트럼에 대한 시뮬레이션을 수행하였다. 시뮬레이션은 조성에 따라 NBO/T로 나타낸 중합도가 일정하면서 Q<sup>n</sup> 환경의 화학적 차폐 이동을 가정한 경우 가우시안 함수의 조합으로 진행하였다. 그 결과 규소 주변 원자 환경 변화에 기인한 화학적 차폐의 이동이 시사된다. Na<sub>2</sub>SiO<sub>3</sub>의 경우 Q<sup>2</sup>가 지배적으로 존재하며 Q<sup>1</sup> 및 Q<sup>3</sup>가 비슷한 비율로 존재하였으나 소듐 대신 납이 포함되면서 Q<sup>2</sup>가 감소하고 Q<sup>1</sup> 및 Q<sup>3</sup>가 증가하면서 Q<sup>n</sup> 환경의 불균화가 증가하였다. <sup>29</sup>Si NMR 스펙트럼에 대한 시뮬레이션 결과는 납을 포함한 비정질 규산염에서 조성에 따른 배열 무질서도 및 위상 무질서도 증가를 지시한다. 본 결과로부터 평균 양이온 세기(average cation field strengths)에 따른 불균화 상수(disproportionation factor)의 변화를 정량화하였다. 무질서도의 증가와 비정질의 구조 변화가 납을 포함한 미량 원소의 분배 계수를 감소시킬 것으로 예상된다.
더보기분석정보
연월일 | 이력구분 | 이력상세 | 등재구분 |
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2021 | 평가예정 | 계속평가 신청대상 (등재유지) | |
2020-01-07 | 학술지명변경 | 한글명 : 한국광물학회지 -> 광물과 암석외국어명 : Journal of the Mineralogical Society of Korea -> Korean Journal of Mineralogy and Petrology | |
2019-12-30 | 통합 | ||
2018-01-01 | 평가 | 등재학술지 유지 (등재유지) | KCI등재 |
2015-01-01 | 평가 | 등재학술지 유지 (등재유지) | KCI등재 |
2011-01-01 | 평가 | 등재 1차 FAIL (등재유지) | KCI등재 |
2009-01-01 | 평가 | 등재학술지 유지 (등재유지) | KCI등재 |
2006-01-01 | 평가 | 등재학술지 선정 (등재후보2차) | KCI등재 |
2005-01-01 | 평가 | 등재후보 1차 PASS (등재후보1차) | KCI후보 |
2003-01-01 | 평가 | 등재후보학술지 선정 (신규평가) | KCI후보 |
기준연도 | WOS-KCI 통합IF(2년) | KCIF(2년) | KCIF(3년) |
---|---|---|---|
2016 | 0.31 | 0.31 | 0.25 |
KCIF(4년) | KCIF(5년) | 중심성지수(3년) | 즉시성지수 |
0.25 | 0.26 | 0.52 | 0.09 |
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