Dimethylamine을 末端基로 한 Polydimethyl Siloxane 의 熱分解反應에 관한 硏究 = A Study on Kinetics of Thermal Depolymerization of Dimethylamine End Blocked Polydimethylsilxane
저자
崔乘載 (檀國大學校 工科大 有機工業化學)
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
1983
작성언어
Korean
KDC
409.000
자료형태
학술저널
수록면
587-601(15쪽)
제공처
소장기관
It ran been shown that the thermal degradation of linear polydimethylsiloxanes(PDMS) under vacuum results in depolymerization liberating volatile cyclic oligomers. Under non-equilibrium conditions in a catalyst-free environment Thomas and Kendrick have observed that the degradation products of a PDMS are typically cyclic trimer, (Me_2SiO)_3, with lesser quantities of larger ring oligomers and trace amounts of Me_3 Si(OSiMe_2)_nOSiMe_3 (n=0, 1). They suggested that the relatively low activation energy for depolymerization compared to the siloxane bond energy favors a degradation mechanism involving a randomly initiated intramolecular cyclic, four-centered (loop) transition state (A) accompanied by siloxane bond rearrangement. Substituent effects also appear to support this hypothesis.
More recently Grassie et al. have shown that hydroxyl terminated PDMS is less thermally stable than the end-blocked polymer. They concluded from thermogravimetric analysis (TGA), thermal volatilzation data and molecular weight measurements that thermolysis of a catalyst-free polymer leads initially to condensation at the chain-ends (B) accompanied by depolymerization initiated at the chain termini (C).
The data from the aforementioned studies do not preclude an unzipping mechanism either initiated at the chain ends or by a random chain cleavage. Furthermore, no distinction has been made in previous studies between partial and complete unzipping upon initation. These basic mechanisms have been treated theoretically and appropriate kinetic equations are available to test each process and, where appropriate, to deduce relevant reaction parameters. In the present study the thermal depolymerization of end-blocked PDMS is reported. Molecular weight as a function of conversion has been fitted to theoretical curves which serve as a kinetic test of the mechanism.
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