Removal of Cr(VI) and dyes from aqueous solution using magnetite/non-oxidative graphene composites
저자
발행사항
Seoul : Graduate School, Yonsei University, 2015
학위논문사항
학위논문(석사)-- Graduate School, Yonsei University : Dept. of Environmental Engineering 2015.8
발행연도
2015
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
서울
기타서명
자철비산화그래핀을 이용한 수중 6가 크롬 및 유기 염색물질 제거
형태사항
viii, 64장 : 삽화(일부천연색) ; 26 cm
일반주기명
지도교수: Joon-Wun Kang
소장기관
Graphene consists of atom-thick sheets of carbon packed in a two-dimensional honeycomb lattice. In this study, non-oxidative graphene (nGO) synthesized from graphite powder was modified with Fe3O4 nanoparticles by a step co-precipitation reaction for removing contaminants in wastewater. Herein, we took two types of typical pollutants, dyes [methylene blue (MB) and rhodamine B (RhB)], and toxic heavy metal ions [Cr(VI)] as surrogates of organic and inorganic pollutants in environmental water. The simultaneous adsorption of Cr(VI) and dyes in a binary system from water were also conducted.
The composition, surface properties, and morphology were studied using X-ray power diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM), and transmission electron microscopy (TEM). These results confirmed that graphite was successfully exfoliated to thin, layered graphene sheets and also ensured the presence of Fe3O4 in the magnetite non-oxidative graphene (M-nOG).
For single Cr(VI) adsorption, batch experiments were carried out to evaluate the adsorption capacity and understand the mechanism of graphene toward Cr(VI). In this study, the effects of solution pH, initial Cr(VI) concentration, time, and temperature on the adsorption of Cr(VI) were investigated. The results showed that Fe3O4 not only enhanced the adsorption capacity, but that it also had excellent magnetic properties, which enabled the adsorbent to be separated by an external magnet. Moreover, the results also demonstrated that the optimized pH value was observed at 2.0. Conversely, the adsorption behavior of M-nOG fit well with the pseudo-second-order kinetic model and Sips isotherm model. The thermodynamic parameters were also calculated, which suggested an endothermic and spontaneous adsorption process.
The performance of M-nOG for dye removal was evaluated as a function of solution pH and initial dye concentration. The results suggested that the adsorption capacity of RhB was obviously dependent on the initial dye concentration. By contrast, MB was not only independent on the initial MB concentration, but also showed very low adsorption capacity onto M-nOG. Furthermore, the adsorption capacity of MB increased with increasing pH, while the uptake of RhB increased as pH increased until it reached 7.0, and then it decreased.
In particular, the simultaneous adsorption of the M-nOG for MB-Cr(VI) and RhB-Cr(VI) was also determined in a binary system. The adsorption capacity was not affected for Cr(VI) with increasing dye concentration and Cr(VI) concentration in a Cr(VI) dye system. However, the adsorption capacity enhanced for both MB and RhB with increasing Cr(VI) concentration and dye concentration in a binary system
그래핀은 이차원 벌방격자 모양의 탄소 원자 단층으로 구성되어 있으며 강도, 전기전도도 등 물리학적 특성으로 인해 다양한 산업계에서 이용이 증가되고 있다. 본 연구는 하수처리에서의 오염물 제거를 목적으로 흑연가루로부터 제조된 비산화 그래핀 (nGO)에 자철석 (Fe3O4)을 합성하여 자철비산화그래핀 (magnetite non-oxidative graphen)을 제조하여 사용하였다. 대상물질로는 무기물질 중 중금속물질인 6가크롬 (Cr(VI))과 유기물질 중 염색성을 띄는 메틸렌블루 (MB)와 로다민비 (RhB)를 사용하였으며, 합성된 자철비산화그래핀을 이용하여 각 대상물질이 단독으로 존재 할 때의 제거효율 및 중금속과 유기물이 공동으로 존재 할 때의 제거효율을 관찰하였다.
합성된 그래핀의 구성성분, 표면 특성 및 형태를 확인하기 위해X-ray power diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM), and transmission electron microscopy (TEM)을 사용하여 분석하였다. 그 결과 흑연으로부터 그래핀의 박리 및 그래핀 표면 산화철의 존재가 확인 되었으며, 이를 통해 자철비산화그래핀이 성공적으로 합성된 것을 검증하였다.
자철비산화그래핀의6가크롬 흡착능과 메커니즘을 확인하기 위해 회분식 실험을 진행하였다. 비산화 그래핀에 자철석을 합성함으로써 제거효율뿐만 아니라 자성을 이용한 그래핀 회수율도 높아지는 것을 확인 할 수 있었다. 6가크롬의 흡착에 pH, 6가크롬의 초기농도, 반응시간, 온도가 미치는 영향을 조사한 결과, pH 2 조건에서 가장 높았으며, Sips 등온모델과 이차 반응속도 식에 잘 맞았으며, 자연적으로 일어날 수 있는 흡열 반응인 것으로 확인되었다.
각 염색물질의 초기농도 변화에 따라 자철비산화그래핀의 유기 염색물질의 제거능 변화를 관찰하였다. 로다민비의 경우 초기농도 증가에 따라 흡착능이 증가하는 것으로 나타났지만, 메틸렌블루는 흡착효율이 매우 낮았으며 초기농도의 증가에 따른 흡착능 변화도 없었다. pH변화에 따른 흡착능 관찰 실험에서는 두 물질 모두 pH가 증가할수록 흡착능이 증가했으나, 로다민비의 경우 pH 7 이후 제거효율이 감소되었다.
6가크롬과 각 유기 염색물질이 함께 존재하는 시스템에서의 각 물질별 흡착능을 관찰하였다. 각 유기 염색물질의 농도의 증가에 따른6가크롬 흡착능은 변화가 없었으나, 6가크롬의 농도 증가에 따라 각 유기 염색물질의 흡착능은 증가하였다.
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