SCOPUS
SCIE
Efficient Catalytic Interconversionbetween NADH andNAD<sup>+</sup> Accompanied by Generation and Consumption of Hydrogenwith a Water-Soluble Iridium Complex at Ambient Pressure and Temperature
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2012
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SCOPUS,SCIE
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학술저널
수록면
367-374(8쪽)
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<P>Regioselective hydrogenation of the oxidized form ofβ-nicotinamideadenine dinucleotide (NAD<SUP>+</SUP>) to the reduced form (NADH)with hydrogen (H<SUB>2</SUB>) has successfully been achieved in thepresence of a catalytic amount of a [C,N] cyclometalated organoiridiumcomplex [Ir<SUP>III</SUP>(Cp*)(4-(1<I>H</I>-pyrazol-1-yl-κ<I>N</I><SUP>2</SUP>)benzoic acid-κ<I>C</I><SUP>3</SUP>)(H<SUB>2</SUB>O)]<SUB>2</SUB> SO<SUB>4</SUB> [<B>1</B>]<SUB>2</SUB>·SO<SUB>4</SUB> under an atmospheric pressure ofH<SUB>2</SUB> at room temperature in weakly basic water. The structureof the corresponding benzoate complex Ir<SUP>III</SUP>(Cp*)(4-(1<I>H</I>-pyrazol-1-yl-κ<I>N</I><SUP>2</SUP>)-benzoate-κ<I>C</I><SUP>3</SUP>)(H<SUB>2</SUB>O) <B>2</B> has been revealedby X-ray single-crystal structure analysis. The corresponding iridiumhydride complex formed under an atmospheric pressure of H<SUB>2</SUB> undergoes the 1,4-selective hydrogenation of NAD<SUP>+</SUP> toform 1,4-NADH. On the other hand, in weakly acidic water the complex <B>1</B> was found to catalyze the hydrogen evolution from NADH toproduce NAD<SUP>+</SUP> without photoirradiation at room temperature.NAD<SUP>+</SUP> exhibited an inhibitory behavior in both catalytichydrogenation of NAD<SUP>+</SUP> with H<SUB>2</SUB> and H<SUB>2</SUB> evolution from NADH due to the binding of NAD<SUP>+</SUP> to thecatalyst. The overall catalytic mechanism of interconversion betweenNADH and NAD<SUP>+</SUP> accompanied by generation and consumptionof H<SUB>2</SUB> was revealed on the basis of the kinetic analysisand detection of the catalytic intermediates.</P><P><B>Graphic Abstract</B>
<IMG SRC='http://pubs.acs.org/appl/literatum/publisher/achs/journals/content/jacsat/2012/jacsat.2012.134.issue-1/ja207785f/production/images/medium/ja-2011-07785f_0008.gif'></P><P><A href='http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/ja207785f'>ACS Electronic Supporting Info</A></P>
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