제지슬러지소각재와 구연산나트륨을 이용하여 이산화탄소를 저장하는 방법

국문 초록 (Abstract)

산업이 가속화됨에 따라 범지구적 환경문제인 지구온난화에 대한 관심이 나날로 증가하고 있다. 온난화의 원인으로는 온실가스로 밝혀졌으며, 그 중 이산화탄소는 산업 활동에 의해 대량으로 배출되므로 온난화의 주범으로 꼽히고 있다. 광물탄산화 기술은 칼슘과 마그네슘 등의 금속산화물과 이산화탄소를 반응시켜 안정하게 저장하는 기술로 천연광물, 알칼리성 산업부산물 등이 주로 사용된다. 알칼리성 산업부산물 중의 하나인 제지슬러지소각재(Paper Sludge Ash, PSA)는 칼슘 함량이 25-70%로 높고, 입자크기가 10-100㎛로 미세하여 광물탄산화에 유리하다. 본 연구에서는 PSA의 칼슘을 구연산나트륨(Na3C6H5O7)으로 용출한 뒤 그 용출액에 이산화탄소를 저장하고자 하였다. 실험은 PSA의 성분을 분석한 후 칼슘 용출반응과 탄산화반응으로 나누어 실시하였고, 칼슘 용출반응은 0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 1.0, 1.5M의 용제농도와 1, 2, 5g/50mL의 고액비(Solid to Liquid ratio) 조건에서 진행되었다. 탄산화 반응은 용출반응에서 도출한 용제 농도 0.3M, 고액비 1g/50mL에서 1L의 용출액을 제조하여 이산화탄소 유량 0.1L/min으로 30분 동안 이루어졌고, 일정한 시간 간격으로 용액을 채취하여 칼슘농도 및 pH 변화를 관찰하였다. 이산화탄소를 주입하는 동안 pH가 초기 약 13.4에서 20분 이내에 9.38까지 서서히 감소하였다. 그리고 칼슘 농도가 초기 4283mg/L에서 10분 이내에 2713mg/L로 감소하면서 흰색 고체가 생성되었다. 그러나 탄산화반응 시간이 10분보다 길어지면서 생성된 고체가 모두 재 용해되어 회수할 수 없었다. 따라서 고체의 용해를 방지하기 위해 용액의 칼슘 농도가 증가하는 시점에서 이산화탄소 주입을 중지한 후 일정 시간 동안 방치하고, 생성된 고체를 회수하여 X-선 회절분석을 통해 확인하였다. 결과적으로 10분 동안 이산화탄소를 주입한 후 30분간 방치했을 때 약 7.33g의 고체를 회수하였고, 대부분의 고체는 calcite 형태의 탄산칼슘임을 확인하였다. PSA와 구연산나트륨을 이용하여 저장한 이산화탄소의 양은 약 161.3kg CO2/ton PSA이었다. 실험에 사용된 추출 용제인 구연산나트륨은 칼슘과 반응하여 다음과 같은 착물을 형성할 수 있다.
2Na3C6H5O7 + 3CaO + 3H2O → Ca3(C6H5O7)2 + 6NaOH
위 반응식에 따라 PSA로부터 효과적으로 칼슘이 용출될 뿐만 아니라 용출액의 pH가 높아 추가적인 알칼리물질 주입이 없더라도 탄산화 반응에 매우 유리하다.