SCOPUS
SCIE
New cyclopentadienyl rhodium catalysts for electrochemical hydrogen production
저자
Kim, Jinheung ; Rajkumar, Eswaran ; Kim, Soojin ; Park, Yu Mi ; Kim, Youngmee ; Kim, Sung-Jin ; Lee, Hye Jin
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2017
작성언어
-주제어
등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
75-81(7쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>The electrocatalytic activity of two new molecular rhodium catalysts was investigated in a hydrogen evolution system in the presence of a proton source using glassy carbon electrodes in acetonitrile and water. Rhodium complexes supported by pbi and pbt ligands, i.e., [Cp*Rh(pbt)Cl](PF<SUB>6</SUB>) (<B>1</B>) and [Cp*Rh(pbi)Cl] (<B>2</B>) (where Cp* is pentamethylcyclopentadienyl, pbt is 2-(2′-pyridyl)benzothiazole, and pbi is 2-(2′-pyridyl)benzimidazole), were observed to electrocatalytically evolve H<SUB>2</SUB> at potential of −0.90V vs Ag/AgCl in CH<SUB>3</SUB>CN and CH<SUB>3</SUB>CN/H<SUB>2</SUB>O. Cyclic voltammetry of <B>1</B> and <B>2</B> in the presence of acid revealed redox waves consistent with the Rh(III)/Rh(I) couple. Bulk electrolysis were used to confirm the catalytic nature of the process for complexes <B>1</B> and <B>2</B>, with turnover numbers in excess of 100 and essentially quantitative faradaic yields for H<SUB>2</SUB> production. The potentials at which these Rh complexes catalyzed H<SUB>2</SUB> evolution were close to the thermodynamic potentials for the production of H<SUB>2</SUB> from protons in CH<SUB>3</SUB>CN and CH<SUB>3</SUB>CN/H<SUB>2</SUB>O, with the small overpotential being 50mV for <B>1</B> as determined by electrochemistry. The complex <B>1</B> with more positive Rh(III/I) redox potentials exhibited higher activity for H<SUB>2</SUB> production.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Rhodium complexes supported by pbi and pbt ligands to electrocatalytically evolve H<SUB>2</SUB>. </LI> <LI> Rh complexes with turnover numbers over 100 and quantitative faradaic yields for H<SUB>2</SUB>. </LI> <LI> The pbi complex with more positive Rh(III/I) redox potential for higher H<SUB>2</SUB> production. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>Two new (pentamethylcyclopentadienyl)Rh(III) complexes containing pyridyl-benzothiazole and pyridyl-benzimidazole were prepared and a systematic study of proton electroreduction catalyzed by the two new rhodium catalysts was performed at glassy carbon electrode. The Rh complex of pyridyl-benzothiazole was more efficient in the electrocatalytic hydrogen production in the presence of trifluoroacetic acid.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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