Manipulation and study of emergent phenomena in oxide ultrathin films = 산화물 초박막에서 나타나는 발현 현상의 조절 및 연구
저자
발행사항
서울 : 서울대학교 대학원, 2024
학위논문사항
학위논문(박사)-- 서울대학교 대학원 : 물리·천문학부(물리학전공) Condensed Matter Physics 2024. 2
발행연도
2024
작성언어
영어
주제어
DDC
523.01
발행국(도시)
서울
형태사항
xxiii, 118 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: Changyoung Kim
UCI식별코드
I804:11032-000000182524
DOI식별코드
소장기관
본 논문에서는 ABO3 페로브스카이트 구조를 갖는 루테네이트와 이리데이트의 초박막 시스템에서 나타나는 새로운 현상들을 연구한다. 여러 흥미로운 현상이 활발히 보고되고 있는 루테네이트의 경우, 다양한 접근법을 통해 발현 현상을 조절하는 데 중점을 두었다. 한편, 이리데이트에 대한 연구는 전자 구조적 관점에서 초박막에서 나타나는 새로운 현상에 초점을 맞추었다. 이 논문의 결과 섹션의 전반부에서는 SRO 초박막의 수송 현상 조작에 대해 다룬다. SRO의 순회 강자성은 초박막 두께 조건에서 부호가 변하는 변칙 홀 효과 (AHE), 홀 저항의 혹 구조, 부호가 변하는 일반 홀 효과 등 다양한 수송 현상을 유도한다. 본 연구에서는 초박막 SRO 필름의 자기 수송 현상을 이해하기 위해 초박막의 반전 대칭성 깨짐 (ISB) 정도를 조절하여 홀 저항의 AHE와 혹 구조를 제어한다. ISB를 제어하기 위한 방법으로 캡핑층 증착과 전기장 게이팅을 사용했다. 특히 초박막 금속 박막의 게이팅 실험에 효과적인 이온성 액체 게이팅 방법을 사용하여 SRO 박막에 전기장을 인가하였다. 다음으로 SRO 초박막의 또 다른 수송 특성인 일반 홀 효과의 부호 변화를 탐구하였다. 이 효과는 SRO에서 나타나는 2차원 (2D) 반 호브 특이점 (VHS)의 전기적 제어를 통해 연구하였다. 2D VHS는 SRO를 포함한 스트론튬 루테네이트의 전자 구조의 핵심 특성으로, SRO의 순회 강자성 및 Sr2RuO4의 초전도성과 관련하여 발산 상태 밀도 (DOS)로 작용하는 것으로 이해되고 있다. 우리는 수송 측정에서 이온성 액체 게이팅 실험과 함께 알칼리 금속 도징에 의한 표면 전자 도핑으로 초박막 SRO 필름의 2D VHS를 조작하여 ARPES 측정을 수행하였다. 결과 섹션 후반부의 초박막 SIO 필름 연구에서는 주로 전자 구조의 변화와 숨겨진 현상들을 연구하는 데 중점을 두었다. 페로브스카이트 이리데이트는 큰 스핀-궤도 결합 (SOC)으로 인해 페르미 준위 근처에서 단일 Jeff = 1/2 상태의 비교적 복잡하지 않은 전자 구조를 보이기 때문에 초박막 SIO 필름에서 치수 감소가 효과적이다. 본 논문에서는 상자성 준금속 SIO가 두 단위셀 (uc)과 1 uc의 두께 사이에서 금속에서 절연체로 전이되는 것을 ARPES의 직접 전자구조 측정을 통해 보였다. 금속-절연체 전이의 이론적 타당성을 동적 평균장 이론 (DMFT) 계산을 통해 논의하고, 압축 변형에 의해 금속 단층을 얻을 수 있음을 본 논문에서 ARPES 측정을 통해 실험적으로도 증명하였다. 또한, 온도 의존적 실험과 함께 금속 SIO 단층에 대한 정밀한 ARPES 측정은 단층 SIO를 포함한 초박막 SIO 필름이 전자 구조 관점에서 평면 내 반자성 질서를 나타낸다는 것을 보여준다. 단층 SIO 필름에서 관찰된 전자 구조는 DFT+SOC+U 계산을 통해 조사되었으며, 평면 내 반자기 질서가 온도에 따른 ARPES 측정 결과를 가장 잘 설명할 수 있음을 입증했다. 평면 내 반자성 금속 단층 SIO 박막에 대한 이 연구는 스트론튬 이리듐 연구의 오랜 목표인 Jeff = 1/2 초전도 실현에 돌파구를 마련하는 데 도움이 될 수 있다.
더보기The field of ultrathin film is an emerging area of oxide materials research. In the works in this thesis, we study emergent phenomena within ultrathin film systems of ruthenate and iridate with ABO3 perovskite structure. For ruthenate, where a number of interesting phenomena have been actively reported, our emphasis is on manipulating emergent phenomena through various approaches. Meanwhile, our investigation of iridates focuses on emergent phenomena in ultrathin films from an electronic structure perspective. The first half of the results section in this thesis is dedicated to manipulating transport phenomena in ultrathin SRO films. The itinerant ferromagnetism of SRO gives rise to a variety of transport phenomena, including the sign-changing anomalous Hall effect (AHE), the presence of a hump structure in Hall resistivity, and the occurrence of a sign-changing ordinary Hall effect under ultrathin thickness conditions. To understand these magnetic transport phenomena observed in ultrathin SRO films, we control the AHE and the hump structure in Hall resistivity by manipulating the degree of inversion symmetry breaking (ISB) in the ultrathin film. Two methods, namely capping layer deposition and electric field gating, are employed to control ISB. Specifically, we apply an electric field to the SRO film using the ionic liquid gating method, known for its effectiveness in gating experiments on ultrathin metallic films. Next, we study another transport property of ultrathin SRO films - the sign-changing ordinary Hall effect. This is investigated through the electric control of the two-dimensional (2D) Van Hove singularity (VHS) in oxide ultrathin films. The 2D VHS stands out as a crucial characteristic of the electronic structure of strontium ruthenate, including SRO. It is recognized as a divergent density of states (DOS) associated with the itinerant ferromagnetism of SRO and the superconductivity of Sr2RuO4. We manipulate the 2D VHS of ultrathin SRO films through surface electron doping via alkali metal dosing in angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) measurements and conduct ionic liquid gating experiments in transport measurements. In the second half of the results section, we focus on ultrathin SIO films to explore the evolution of the electronic structure and hidden emergent phenomena. Thickness reduction proves to be particularly effective in ultrathin SIO films, as perovskite iridates exhibit a relatively straightforward electronic structure characterized by a single Jeff = 1/2 state near the Fermi level due to substantial spin-orbit coupling (SOC). Through direct electronic structure measurements via angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), we show that the paramagnetic semi-metal SIO undergoes a metal-insulator transition between a thickness of 2 unit-cells (uc) and 1 uc. The theoretical feasibility of this transition is discussed using dynamical mean field theory (DMFT) calculations, demonstrating that a metallic monolayer can be achieved under compressive strain. This is also experimentally validated through ARPES measurements in this thesis. Furthermore, precise ARPES measurements on metallic SIO monolayer, along with temperature-dependent experiments, reveal that ultrathin SIO films, including monolayer SIO, exhibit in-plane antiferromagnetic order from an electronic structure perspective. The observed electronic structure in the monolayer SIO film is scrutinized using density functional theory (DFT)+SOC+U calcula- tions, demonstrating that in-plane antiferromagnetic ordering best explains the temperature-dependent ARPES measurement results. This investigation of in-plane antiferromagnetic metal monolayer SIO films holds the potential to contribute significantly to realizing Jeff = 1/2 superconductivity, a longstanding goal in strontium iridate research.
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