KCI등재
AFM Study on Surface Film Formation on a Graphite Negative Electrode in a LiPF -based Non-Aqueous Solution
저자
발행기관
학술지명
한국산학기술학회논문지(Journal of Korea Academia-Industrial cooperation Society)
권호사항
발행연도
2006
작성언어
English
주제어
등재정보
KCI등재
자료형태
학술저널
수록면
1313-1318(6쪽)
제공처
흑연 음극 표면상에 형성되는 필름의 생성 기구를 규명하기 위하여, 1 몰의 LiPF<sub>6</sub>가 함유된 탄산에틸렌과 탄산디에칠의 혼합 용액 중에서 고배향성 열분해 흑연을 0.5 ㎷ S<sup>-1</sup>의 느린 속도로 전위주사하면서 원자력간 현미경을 이용하여 전극표면을 in-situ 관찰하였다. 전해질 용액의 분해반응은 전극의 스텝 모서리 상에서 우선적으로 진행되었으며, 전극 전위 2.15 V (vs. Li<sup>+</sup>/Li) 에서 시작되었다. 0.95-0.8 V (vs. Li<sup>+</sup>/Li)의 전위 영역에서 전극 표면의 특정 부분이 평탄하게 부풀어오르는 현상과, 타원형의 돌기 구조가 관찰되었다. 이러한 형상 변화에 있어서 전자는 용매화된 리튬 이온이 흑연 층간에 삽입되며 나타나는 구조 변화이며, 후자는 삽입된 용매화 리튬이 환원 분해되어 생성된 것으로 추정된다. 0.8 V (vs. Li<sup>+</sup>/Li) 보다 음의 전위 영역에서는 입자상의 침전물이 전극 표변에 형성되었다. 1 사이클 후, 측정된 침전층의 두께는 30 ㎚이었다. 이러한 침전물은 리튤염(LiPF<sub>6</sub>)과 용매 분자(EC 및 DEC)들이 분해되어 생성된 것이며, 전극 표변에서 계속적으로 전해질 용액이 분해되는 반응을 억제하는 중요한 역할을 하고 있는 것으로 생각된다.
더보기The mechanism for the surface film formation was studied by in situ Atomic Force Microscopy (AFM) observation of a highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) basal plane surface during cyclic voltammetry at a slow scan-rate of 0.5 ㎷ S<sup>-1</sup> in 1 ㏖ dm<sup>-3</sup> (M) LiPF<sub>6</sub> dissolved in a mixture of ethylene carbonate (EC) and diethyl carbonate (DEC). Decomposition of the electrolyte solution began at a potential around 2.15 V vs. Li<sup>+</sup>/Li on step edges. In the potential range 0.95-0.8 V vs. Li<sup>+</sup>/Li, flat areas (hill-like structures) and large swelling appeared on the surface. It is considered that these two features were formed by the intercalation of solvated lithium ions and their decomposition beneath the surface, respectively. At potentials more negative than 0.80 V vs. Li<sup>+</sup>/Li, particle-like precipitates appeared on the basal plane surface. After the first cycle, the thickness of the precipitate layer was 30 ㎚. The precipitates were considered to be decomposition of the lithium salt (LiPF<sub>6</sub>) and solvent molecules (EC and DEC), and to have an important role in suppressing further solvent decomposition on the basal plane.
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