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SCIE
SCOPUS
Selective methane chlorination to methyl chloride by zeolite Y-based catalysts
저자
Joo, Hyeonho ; Kim, Daeho ; Lim, Kwang Soo ; Choi, Yong Nam ; Na, Kyungsu
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
74-80(7쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>The CH<SUB>4</SUB> chlorination over Y zeolites was investigated to produce CH<SUB>3</SUB>Cl in a high yield. Three different catalytic systems based on Y zeolite were tested for enhancement of CH<SUB>4</SUB> conversion and CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity: (i) HY zeolites in H<SUP>+</SUP>-form having various Si/Al ratios, (ii) Pt/HY zeolites supporting Pt metal nanoparticles, (iii) Pt/NaY zeolites in Na<SUP>+</SUP>-form supporting Pt metal nanoparticles. The reaction was carried out using the gas mixture of CH<SUB>4</SUB> and Cl<SUB>2</SUB> with the respective flow rates of 15 and 10 mL min<SUP>−1</SUP> at 300–350 °C using a fixed-bed reactor under a continuous gas flow condition (gas hourly space velocity = 3000 mL g<SUP>−1</SUP> h<SUP>−1</SUP>). Above the reaction temperature of 300 °C, the CH<SUB>4</SUB> chlorination is spontaneous even in the absence of catalyst, achieving 23.6% of CH<SUB>4</SUB> conversion with 73.4% of CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity. Under sufficient supplement of thermal energy, Cl<SUB>2</SUB> molecules can be dissociated to two chlorine radicals, which triggered the C-H bond activation of CH<SUB>4</SUB> molecule and thereby various chlorinated methane products (i.e., CH<SUB>3</SUB>Cl, CH<SUB>2</SUB>Cl<SUB>2</SUB>, CHCl<SUB>3</SUB>, CCl<SUB>4</SUB>) could be produced. When the catalysts were used under the same reaction condition, enhancement in the CH<SUB>4</SUB> conversion was observed. The Pt-free HY zeolite series with varied Si/Al ratios gave around 27% of CH<SUB>4</SUB> conversion, but there was a slight decrease in CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity with about 64%. Despite the difference in acidity of HY zeolites having different Si/Al ratios, no prominent effect of the Si/Al ratios on the catalytic performance was observed. This suggests that the catalytic contribution of HY zeolites under the present reaction condition is not strong enough to overcome the spontaneous CH<SUB>4</SUB> chlorination. When the Pt/HY zeolite catalysts were used, the CH<SUB>4</SUB> conversion reached further up to 30% but the CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity decreased to 60%. Such an enhancement of CH<SUB>4</SUB> conversion could be attributed to the strong catalytic activity of HY and Pt/HY zeolite catalysts. However, both catalysts induced the radical cleavage of Cl<SUB>2</SUB> more favorably, which ultimately decreased the CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity. Such trade-off relationship between CH<SUB>4</SUB> conversion and CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity can be slightly broken by using Pt/NaY zeolite catalyst that is known to possess Frustrated Lewis Pairs (FLP) that are very useful for ionic cleavage of H<SUB>2</SUB> to H<SUP>+</SUP> and H<SUP>−</SUP>. Similarly, in the present work, Pt/NaY(FLP) catalysts enhanced the CH<SUB>4</SUB> conversion while keeping the CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity as compared to the Pt/HY zeolite catalysts.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Selective chlorination of CH<SUB>4</SUB> with Cl<SUB>2</SUB> molecule was studied using zeolite Y-based catalysts. </LI> <LI> CH<SUB>4</SUB> conversion increased with HY zeolites having acidity, but CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity decreased. </LI> <LI> CH<SUB>4</SUB> conversion increased further with Pt/HY zeolites, but CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity decreased further. </LI> <LI> Pt/NaY with Frustrated Lewis Pairs improved CH<SUB>4</SUB> conversion and CH<SUB>3</SUB>Cl selectivity simultaneously. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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