Aminophosphine 및 InBr3 기반 고효율, 협폭 발광 특성의 적색 InP 양자점 합성 연구
저자
발행사항
서울 : 홍익대학교 대학원, 2022
학위논문사항
학위논문(석사)-- 홍익대학교 대학원: 신소재공학과 2022. 2
발행연도
2022
작성언어
한국어
DDC
620.11 판사항(22)
발행국(도시)
서울
기타서명
Bright-, Sharp-Emissive Red InP Quantum Dots Synthesized with the Combination of Indium Bromide and Aminophosphine
형태사항
vii, 62 장 : 삽도(일부 천연색) ; 26 cm
일반주기명
국·영문초록 수록
지도교수: 양희선
참고문헌: 장 51-59
UCI식별코드
I804:11064-000000027944
DOI식별코드
소장기관
콜로이드 양자점(colloidal quantum dots, QDs)은 입자 크기 및 조성 변화를 통해 밴드갭(band gap)을 조절하여 다양한 발광 파장을 구현할 수 있으며, 고색순도 특성을 가지고 있어 차세대 디스플레이의 핵심 발광 소재로 적용되고 있다. 그중에서도 II―VI 족 카드뮴 칼코제나이드(chalcogenide) 양자점은 디스플레이 발광 소재로서 우수한 소재 안정성과 뛰어난 발광 특성을 보이지만, 인체에 유해한 중금속 물질이 함유되어 전자제품에 대한 사용이 제한되기에 III―V 족 indium phosphine(InP) 양자점이 비카드뮴계 조성의 양자점으로서 주로 연구가 되었다. 현재 InP 양자점은 코어 및 쉘 최적화를 통해 높은 양자효율(quantum yield, QY)과 좁은 반치폭(full-width at half-maximum)의 우수한 발광 특성을 확보했으며, 환경친화적인 조성 덕에 지속 가능한 발광 소재로서 우위를 점하고 있다. 이러한 고품위 발광 특성을 갖는 InP 양자점 일반적으로 tris(trimethylsilyl)phosphine((TMS)3P)를 phosphorous(P) 전구체로 사용하여 합성되고 있으나, 다른 P 전구체에 비해 다루기 위험하며 높은 반응성으로 일반적인 대기 환경에서 사용이 제한된다. 이를 해결하고자 tris(dimethylamino)phosphine((DMA)3P)와 같은 상대적으로 반응성이 낮으며, 대기에서 안정적인 아미노포스핀(aminophosphine)을 P 전구체로 사용하여 InP 양자점을 합성하는 연구가 진행되고 있다. (TMS)3P 기반 InP 양자점 비교해 (DMA)3P 기반 녹색 발광 InP 양자점의 경우 유사한 발광 특성을 확보하였지만, 적색 발광 InP의 경우 열등한 발광 특성을 보이므로, 이를 개선하기 위한 합성 최적화 연구가 요구된다.
본 연구에서는 In 전구체로써 indium(III) bromide(InBr3)와 (DMA)3P와의 반응을 통해 InP 코어를 합성하였으며, 코어 반응 시간 조절을 통해서 녹색부터 적색 영역까지의 InP 양자점을 구현하였다. 특히, 적색 영역의 InP 코어를 형성하기 위해 일반적으로 사용되는 Indium(III) chloride(InCl3) 대신 InBr3를 사용하였을 때, 코어 표면에 존재하는 브롬화물을 통해 표면 산화를 억제하여 더 높은 발광 특성을 확보하였다. 또한, 다중쉘 구조 내의 ZnSe 내부 쉘 두께 최적화를 진행하였으며, 합성된 InP/ZnSe/ZnS 양자점은 중심 파장 621 nm, 반치폭 44 nm, 그리고 86%의 양자효율을 나타내었다. 마지막으로 최적화된 InP 양자점을 이용하여 전 용액공정으로 제작한 적색 전계발광 소자는 13395 cd/m2의 최고 휘도와 8.9%의 최고 외부 양자효율을 기록하였다.
Colloidal quantum dots (QDs) have emerged as the promising visible light emitters for the next generation displays owing to high photoluminescence quantum yield (PL QY), narrow full-width at half-maximum (FWHM) and precisely tunable band gap via tuning composition and size. Highly-developed cadmium (Cd)-based QDs show exceptional PL properties concerning FWHM and PL QY, however, the inherent toxicity of Cd has restricted the commercialization of such QDs. In this context, environment-friendly Cd-free indium phosphide (InP) QDs have gained popularity as a promising alternative to toxic Cd-based QDs. Thanks to the advanced synthetic techniques and environmental benignity, InP QDs have secured a dominant position as efficient and sustainable visible emitters. Highly emissive InP QDs have been attained mostly by using extremely hazardous and highly-reactive precursor tris(trimethylsilyl)phosphine ((TMS)3P) as phosphorus source, thus, use of safe and moderately reactive phosphorus precursor such as tris(dimethylamino)phosphine ((DMA)3P) is highly demanded. The emissivity of (DMA)3P-based InP QDs has become comparable to those of (TMS)3P-based ones, particularly in green emitting InP QDs. Furthermore, InP QDs with red emission have also been developed employing (DMA)3P as phosphorus source and the resulting QDs reached an inferior PLQY with a considerably broad FWHM. This suggests that further improvement is required in the synthetic protocol and core/shell heterostructure of red InP QDs to obtain high-quality ones toward bright, sharp emissivity.
Herein, we synthesize high-quality (DMA)3P-derived, red-emissive InP QDs integrated with ZnSe intermediate and ZnS outer shell using a non-traditional In precursor i.e., indium(III) bromide(InBr3). The size of InBr3-derived cores is smaller than that of indium(III) chloride-based counterparts synthesized under the same growth conditions. We examined the effects of different halide types on the QDs’ surface construction, which revealed that bromide is more advantageous in suppressing the surface oxidation for attaining a brighter emissivity over chloride. Moreover, the thickness of the ZnSe inner shell in multi-shell structure is optimized, the resulting red InP QDs possess PL QY of ∼86% and a narrow FWHM of ∼44 nm, enabled by the thick ZnSe inner shell. Lastly, these high-quality InP QDs have been employed as red electroluminescent (EL) emitters for the fabrication of QDs based light-emitting diode, exhibiting outstanding EL performance with a maximum luminance of 13395 cd/m2 and EQE of 8.9%.
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