(The) visible photoluminescence of ion-beam-mixed SiO2/Si/SiO2 layers = 이온선 혼합한 SiO2/Si/SiO2 박막의 가시광발광 현상

국문 초록 (Abstract)

덩어리 실리콘은 레이저를 쪼여줄 경우, 눈에 보이지 않는 적외선 영역의 빛을 내는 것으로 알려져 있는데, 1990년대에 전기부식을 하여 미세한 구조를 가지게끔 만든 실리콘에 레이저를 쪼여줄 경우, 눈에 보이는 붉은 빛이 나오는 것이 관측되었다. 그 이후, 그 원리의 탐구와 광전소자로서의 활용을 위하여 실리콘의 초미세 구조가 활발히 연구되어왔다. 본 연구에서는 실리콘과 산화 실리콘의 미세 층구조에 이온 가속기로 이온을 가하여 실리콘의 구조에 변화를 준 시료에 레이저를 쪼여줄 때, 시료가 내는 빛의 특성을 연구하였다. 시료에 가해준 이온은 다른 원소들과 잘 반응을 하지 않는 불활성 기체인 아르곤 이온과 층구조를 이루는 실리콘과 같은 실리콘 이온 두가지를 사용하였다. 아르곤 이온을 가하고 1100도의 고온 열처리를 한 시료에 레이저를 쪼여주었을 때, 파장이 720 nm인붉은 색의 빛 방출 현상을 관찰할 수 있었다. 고배율의 전자 현미경으로 시료의 단면을 관찰한 결과, 시료의 내부에 실리콘의 초미세 결정 구조가 형성되어있음을 확인할 수 있었다. 이로 인해 실리콘 시료가 레이저를 쪼여주었을 때 붉은 빛이 나오는 현상은 실리콘 초미세 결정 입자의 형성에 따른 것임으로 설명할 수 있었다.
실리콘 이온을 실리콘 미세 층구조에 가하고 레이저를 쪼여주었을 때 이 시료는 440 nm의 파란색의 빛을 내었고, 이 시료를 고온 열처리를 한 후 레이저를 쪼여주었을 경우에는 720 nm의 빨간색의 빛을 내었다. 고온 열처리를 하기 전에 관찰된 파란색의 빛은 이온을 시료에 가할 때 시료 내부에 생긴 실리콘 결함들에 의한 것임을 열처리 온도변화를 통한 빛의 세기 변화를 통하여 확인하였고, 고온 열처리를 한 후 관찰된 빨간색의 빛은 고배율의 전자현미경 관찰을 통하여 실리콘 초미세 결정에 의한 것임을 확인하였다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The visible photoluminescence (PL) of ion-beam-mixed SiO₂/Si/SiO₂ layered samples were studied to elucidate the origin of luminescence and enhance the efficiency of the luminescence. The Ar and Si ions were used for ion-beam-mixing.
In case of Ar ion-beam-mixing, the ion-beam-mixed and subsequent high-temperature annealing shows a strong visible 720 nm PL band. The cross-sectional high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) measurement shows the formation of Si nanocrystals in the sample. This means that the visible 720 nm PL is due to the quantum confinement effect of the Si nanocrystals embedded in SiO₂. Moreover, the intensity of the visible 720 nm PL is increased significantly in ion-beam-mixed SiO₂/Si multilayered samples. It implies that the increased number of Si layer embedded between SiO₂ layer enhance the concentration of Si nanocrystals.
In case of Si ion-beam-mixed SiO₂/Si/SiO₂ layered samples, the visible luminescence originated from two kinds of origins such as the radiative defects and the Si nanocrystals are observed. Before the post-annealing at 1100 ℃, the samples mainly showed two PL band of 440 nm and 600 nm. It is found that the origin of the 440 nm and 600 nm PL band are related to the radiative defects such as neutral oxygen vacancy (NOV) and nonbridging oxygen hole center (NBOHC), respectively. When the ion-beam-mixing was performed at the substrate temperature of 400 ℃, the PL intensity of the no post-annealed sample is increased. This means that substrate temperature during ion-beam-mixing affects the visible luminescence induced by the defects. As the post-annealing temperature is increased, the intensity of PL band around 450 nm and 600 nm are increased up to 700 ℃, and decreased above the annealing temperature of 700 ℃. When the ion-beam-mixed samples were post-annealed at 1100 ℃, the PL band around 450 nm and 600 nm were disappeared and the 720 nm PL band is appeared. The intensity of 720 nm PL band is increased with the increase of the substrate temperature during ion-beam-mixing. The origin of 720 nm PL band in Si ion-beam-mixed SiO₂/Si/SiO₂ layered samples is also the quantum confinement of Si nanocrystals which is confirmed through the HRTEM measurement. Therefore, it can be proposed that ion-beam-mixing at high substrate temperature cause the increased number of proper-sized Si nanocrystal in the sample, and hence increase the intensity of 720 nm PL band.

목차 (Table of Contents)

• 목차
• Table of Contents = i
• List of Figures = iii
• Abstract in English = vi
• Chapter 1. Introduction = 1
• Chapter 2. Theory = 4
• 2.1. Ion-beam-mixing = 4
• 2.2. Visible Photoluminescence of Si/SiO₂ structure = 6
• 2.2.1. Defect-related photoluminescence = 6
• 2.2.2. Nanocrystal-related photoluminescence = 9
• A. Pure quantum confinement effect = 9
• B. Modified quantum confinement effect = 10
• Chapter 3. Experiments = 16
• 3.1. Ion accelerator = 16
• 3.1.1. Ion source = 16
• 3.1.2. Magnetic mass analyzer = 19
• 3.1.3. Target chamber & Sample holder = 19
• 3.2. Sample preparation = 21
• 3.2.1. Sample deposition = 21
• 3.2.2. Ion-beam-mixing = 22
• A. Ar ion-beam-mixing = 22
• B. Si ion-beam-mixing = 22
• 3.2.3. Thermal annealing = 22
• 3.3. Sample characterization = 24
• 3.3.1. Photoluminescence (PL) = 24
• 3.3.2. High-Resolution Transmission Electron Microscopy (HRTEM) = 24
• 3.3.3. Electron Spin Resonance (ESR) = 24
• 3.3.4. Raman spectroscopy = 25
• Chapter 4. Results and Discussion = 26
• 4.1. Ar ion-beam-mixed SiO₂/Si/SiO₂ layers = 26
• A. Ion-beam-mixed sandwich structures = 26
• B. Ion-beam-mixed multilayer structure = 30
• 4.2. Si ion-beam-mixed SiO₂/Si/SiO₂ layers = 33
• 4.2.1. Defectrelated photoluminescence = 33
• A. Substrate temperature = 33
• B. Annealing temperature = 38
• C. Deposition method = 43
• 4.2.2. Nanocrystal-related photoluminescence = 49
• A. Substrate temperature = 49
• B. Deposition method = 53
• Chapter 5. Conclusion = 58
• Further study: Nonlinear optical properties of the matrix containing Si nanocrystals = 60
• References = 62
• Abstract in Korean = 66
• Bibliography = 68