SCOPUS
SCIE
Electrochemically mediated reduction of epichlorohydrin pollutant by Ni(I)(hexamethylcyclam) in aqueous media
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발행연도
2017
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등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
570-580(11쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>Epichlorohydrin (ECH) is a volatile organic compound and toxic to human health. Here we investigated clean mediated electrocatalytic dechlorination of ECH in aqueous solutions using electrogenerated [Nickel(I)(hexamethylcyclam)]<SUP>+</SUP> ([Ni(I)(hmc)]<SUP>+</SUP>) at glassy carbon cathode. Ni(II)/Ni(I) redox behavior of [Ni(II)(hmc)]<SUP>2+</SUP>, examined first by cyclic voltammetry in ECH free-aqueous solutions of various anions (Cl<SUP>−</SUP>, Br<SUP>−</SUP>, ClO<SUB>4</SUB> <SUP>−</SUP>, SO<SUB>4</SUB> <SUP>2−</SUP>, phosphate, NO<SUB>3</SUB> <SUP>−</SUP>), showed only Cl<SUP>−</SUP> could provide most stable and reactive low-valent nickel species with highest versatility toward activation of ECH dechlorination. Cyclic voltammetry experiments over a range of scan rates and ECH concentrations elucidated rate limiting mechanism for Ni(I) catalyzed ECH dechlorination, and estimated catalytic reaction rate constant (<I>k</I> <SUB>cat</SUB>). ECH concentration-dependent <I>k</I> <SUB>cat</SUB> and <I>i</I> <SUB>cat</SUB> results revealed ECH dechlorination by Ni(I) followed Michaelis-Menten type <I>inner-sphere</I> electron transfer kinetics at low ECH concentrations (< 20mM), but <I>outer-sphere</I> mechanism at higher concentrations. Interestingly, GC/MS showed complete destruction of ECH and production of three non-chloro products within 3-h bulk electrolysis. A possible mechanism was proposed for the overall Ni(I)(hmc)-catalyzed ECH dechlorination. Fast mediation kinetics, total removal of ECH, non-chloro organics as the only dechlorination products, and highly stable [Ni(I)(hmc)]<SUP>+</SUP> mediator indicate electrocatalytic mediation using [Ni(I)(hmc)]<SUP>+</SUP> in aqueous NaCl solution may be feasible for dechlorination of other organic chloro compounds.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Redox studies of Ni(II)/Ni(I) of hexamethylcyclam in aqueous media of different electrolytes for reversibility </LI> <LI> Electrogenerated [Ni(I)(hexamethylcyclam)]<SUP>+</SUP> strongly catalyzes epichlorohydrin dechlorination in aqueous media only with NaCl electrolyte </LI> <LI> Catalytic reaction rate constant estimation and elucidation of reaction mechanism </LI> <LI> Ni(I)-catalyzed epichlorohydrin dechlorination completely removes epichlorohydrin and produces only non-chloro products </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>Mediated electrocatalytic dechlorination of epichlorohydrin pollutant by [Ni(I)(hmc)]<SUP>+</SUP> affords total removal of ECH with the production of three non-chloro organics as the only reduction products with fast dechlorination kinetics.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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