Triboelectrification of Graphene for Energy Harvesting and Electrical Property Manipulation
저자
발행사항
서울 : 성균관대학교 일반대학원, 2017
학위논문사항
학위논문(박사)-- 성균관대학교 일반대학원 : 신소재공학과 2017. 8
발행연도
2017
작성언어
영어
주제어
발행국(도시)
서울
형태사항
133 ; 26 cm
일반주기명
지도교수: 김상우
DOI식별코드
소장기관
벌크 형태에서는 보여지지 않던 독특하고 우수한 물성을 나타내는 원자층 두께의 이차원 층상 구조 물질은, 2004년 최초의 단원자 두께의 이차원 물질인 그래핀의 발견 이후 차세대 디바이스에 적용 가능한 핵심 물질로서 많은 관심을 받고 있다. 2 차원 재료의 우수한 특성으로 인해 기존의 벌크 재료를 대체하는 다양한 분야에 적용 가능성을 보여주는 연구 결과가 지속적으로 발표되고 있는 실정이다. 그 중에서도 2 차원 재료의 우수한 기계적 성질과 관련하여 마찰 특성에 대한 많은 연구가 있지만, 마찰이 발생할 때 필연적으로 발생하는 마찰 대전과 관련된 연구는 전무한 상황이다. 마찰대전 현상이란, 두 물질의 마찰 시 서로 반대부호의 전하가 나눠지는 현상을 말하며, 마찰이 발생하는 최 외부 표면에 의해 주도적으로 영향을 받는다. 이차원 물질은 외부의 작은 변화에도 매우 민감하게 반응함은 익히 알려져 있다. 따라서, 이차원 물질에서의 마찰대전 현상은 최 외부 표면이 이차원 물질 전체인 구조 특성상, 마찰대전에 의한 영향을 기존 벌크 물질과는 다르게 크게 받을 것이며, 더 나아가서 새로운 특성이 발현되고 이를 이용한 새로운 디바이스 응용이 가능할 것이다.
이러한 예상을 바탕으로, 본 학위논문에서는 이차원 물질 중 그래핀의 마찰대전 현상에 대해 연구하였고, 이의 새로운 응용으로 그래핀 기반 마찰전기 나노제너레이터 에너지 하베스팅 및 그래핀의 새로운 전기적 특성 제어 방법에 대해 보고하고 있다.
먼저, 이차원 물질의 마찰대전 현상의 새로운 응용인 그래핀 기반 마찰대전 나노제너레이터를 개발하였다. 나노제너레이터는 주변의 버려지는 기계적 에너지를 사용가능한 전기 에너지로 변환할 수 있는 에너지 하베스팅 소자로서 활발히 연구가 되고 있는 분야이다. Cu, Ni 금속 위에 화학기상증착법으로 성장한 단층, 다층의 그래핀을 이용하여 투명하고, 유연한 그래핀 마찰전기 나노제너레이터를 제작하였다. 그래핀의 장수를 제어하여 마찰을 시켰을때의 출력을 비교하면서, 마찰대전에 의해 그래핀이 에너지를 직접적으로 발생시킬 수 있는 소재로서의 새로운 응용을 제시하였다. 단층의 그래핀을 여러 번 전사하여 불규칙 적층구조를 가지는 다층의 그래핀을 제작하고, 규칙적인 적층구조를 가지는 다층의 그래핀을 이용하였을 때의 출력값 비교를 하여 적층 구조에 따른 그래핀 마찰전기 나노제너레이터의 출력 차이를 확인하였다. 더 나아가 그래핀과 상대물질인 PET와 마찰에 의해 에너지가 발생하는 메커니즘을 제시하고, 적층 구조에 의해 변하는 마찰대전특성과 출력을 그래핀의 일함수, 마찰특성 변화 (puckering effect)와 연관 지어 보고하였다. 마지막으로 외부전력 없이 그래핀 마찰전기 나노제너레이터에서 발생하는 에너지만을 이용하여 소형전자기기를 구동시킴으로써 그래핀을 이용한 마찰전기 에너지하베스팅 응용 가능성을 실제로 보여주었다.
또한, 2D 물질에서 발현되는 새로운 터널링 마찰대전 현상을 발견하고 이를 응용해 이차원 물질의 전기적 특성을 제어하였다. 터널링 마찰대전 현상을 이용하여 필요에 따라 원하는 위치, 원하는 크기와 형태로 쓰고 지울 수 있는 무형의 게이트 (ghost floating gate)를 형성함으로써 이차원 물질의 전기적 특성을 제어하는 디바이스를 제안하였다. 2D 물질로서 화학기상증착법으로 합성된 그래핀을 사용하였고, 합성된 단원자층의 그래핀을 SiO2(300 nm)/Si 기판 위에 전사하여 샘플을 제작하였다. 제작된 샘플을 Pt가 코팅되어 있는 원자현미경 (AFM) 팁으로 일정 영역을 마찰시킨 후 표면 포텐셜을 측정한 결과, 마찰시킨 영역에만 국부적으로 마찰대전이 형성되어 있음을 확인할 수 있었고, 수 일 이상의 긴 시간동안 유지됨을 확인할 수 있었다. 이러한 마찰대전 특성은 단결정 그래핀에서는 일어나지 않고, 화학기상증착법으로 성장된 다결정 그래핀에서만 일어나는 것을 분석하여, AFM 팁과 그래핀의 마찰에 의해 전하가 생성된 후, 터널링 현상에 의해 그래핀 하부에 있는 SiO2 기판 상부 표면에 트랩되는 현상을 발견하였다. 기판에 트랩된 마찰전하는 상부에 있는 그래핀에 전기장을 형성하여 전계효과 트랜지스터와 같이 게이트역할을 하게 되어 그래핀을 부분적으로 n-type 혹은 p-type 도핑 시킬 수 있었고 p-n 접합을 형성할 수 있었다. 2D 물질의 새로운 마찰대전 현상은 필요에 따라 무형의 게이트를 형성시키고 지울 수 있어 노광, 증착 공정과 같은 기존의 복잡한 공정이 필요하지 않고 그 크기 또한 수십 나노미터까지 줄일 수 있어 더욱 집적화된 전자소자의 가능성을 제시하였다.
Two-dimensional (2D) layered materials of atomic thickness with unique and excellent properties, not in bulk form, are attracting attention as the key material for next generation devices after the discovery of graphene in 2004. Due to the excellent properties of 2D materials, research results are continuously being published showing the applicability to various fields replacing existing bulk materials. Among them, there are many studies on the friction characteristics in relation to the excellent mechanical properties of two-dimensional materials, but there is no study related to triboelectrification necessarily occurring when friction occurs. Triboelectrification is a phenomenon in which charges of opposite sign are divided when friction of two materials occur, and is mainly influenced by the outermost surface where friction occurs. It is well known that 2D materials react very sensitively to small external changes. Thus, the triboelectrification of the 2D materials will be significantly affected by generated triboelectric charges compared to the bulk material because the 2D material is equal to the outermost surface. Based on these expectations, this thesis investigated novel triboelectrification phenomena of graphene among 2D materials. In addition, new applications of graphene triboelectric nanogenerators to energy harvesting and electrical property manipulation of graphene induced by triboelectrification are reported.
First, a graphene triboelectric nanogenerator (GTNG), a new application of the triboelectrification phenomenon of 2D materials, was developed. The nanogenerator is an energy harvesting device that can convert the ambient mechanical energy into usable electrical energy. A transparent, flexible GTNG was fabricated using mono-layer, multi-layer graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) method on Cu and Ni foil. A new application of graphene as an active material capable of directly generating electrical energy by triboelectrification was shown and the output power changes were compared according to the number of layers of graphene with triboelectrification. The triboelectrification characteristics and the output power varying depending on the stacking order are reported to be related to the work function and the change of friction characteristics of graphene. Finally, I demonstrated the potential application of GTNGs by driving small electronic devices using the energy generated by the graphene triboelectric nanogenerators without external power.
Second, a new tunneling triboelectric phenomenon of 2D materials has been discovered and manipulated the electrical properties of 2D materials. We proposed a novel device that controls the electrical characteristics of 2D materials by forming a ghost floating gate that can write and erase in desired position, desired size and shape by using tunneling triboelectrification phenomenon. Graphene was rubbed with a Pt-coated atomic force microscope (AFM) tip, and after the surface potential was measured. As a result, it was confirmed that triboelectric charge was formed locally only in the rubbed area, and it was maintained for a long time of several days or more. The generated triboelectric charges tunnelled the CVD graphene layer, and after trapped on the upper surface of the SiO2 substrate beneath the CVD graphene. The trapped charge on the SiO2 forms an electric field partially that acts similar to the gating effect of a field effect transistor (FET). As a result, the electrical properties of CVD graphene could be partially doped n-type or p-type to form rewritable p-n junctions. Therefore, after tunneling triboelectrification, the triboelectric charges very effectively control the properties of the 2D material, thus behaving as immaterial, charges-only, ghost floating gates which can be repeatedly created, modified or destroyed.
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