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SCIE
Thiacalix[4]arene-Based Three-Dimensional Coordination Polymers Incorporating Neutral Bridging Coligands
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2011
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-등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
4059-4067(9쪽)
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<P>Employing a solvothermal procedure and use of <I>p-tert-</I>butyl-thiacalix[4]arene tetraacetic acid (H<SUB>4</SUB><B>TCTA</B>) and the nitrate salts of cobalt(II) and cadmium(II) have enabled isolation of four three-dimensional metal–organic frameworks (<B>1</B>–<B>4</B>) in the presence of three different types of neutral bridging coligands. In one case, <B>3</B>, a mixed metal ion system (Co<SUP>2+</SUP>/Na<SUP>+</SUP>) was obtained. First, the reaction of H<SUB>4</SUB><B>TCTA</B> with Co(NO<SUB>3</SUB>)<SUB>2</SUB>·6H<SUB>2</SUB>O together with the linear bridging coligand BPY (4,4′-bipyridine) afforded a mixture of two 3D frameworks of types [Co<SUB>2</SUB>(<B>TCTA</B>)(BPY)]<SUB><I>n</I></SUB> (<B>1</B>) and [Co<SUB>2</SUB>(<B>TCTA</B>)(BPY)<SUB>2</SUB>(H<SUB>2</SUB>O)<SUB>4</SUB>]<SUB><I>n</I></SUB> (<B>2</B>). Compound <B>1</B> features a paddle-wheel unit incorporating Co<SUP>2+</SUP> pairs, Co<SUB>2</SUB>(carboxylate)<SUB>4</SUB>, involving four different <B>TCTA</B> units in two dimensions and BPY pillaring in the third. In <B>2</B>, 2D sheets consisting of BPY–Co repeating chains stacked in an A-B-A-B pattern are pillared by <B>TCTA</B> to yield the 3D motif. In the second reaction system, the use of H<SUB>4</SUB><B>TCTA</B> with Co(NO<SUB>3</SUB>)<SUB>2</SUB>·6H<SUB>2</SUB>O in the presence of the bent bridging coligand BPPA (<I>N</I>,<I>N</I>′-bis(pyridine-4-yl)-isophthalamine) and NaOH afforded {[Co<SUB>3</SUB>Na<SUB>2</SUB>(<B>TCTA</B>)<SUB>2</SUB>(BPPA)<SUB>2</SUB>(H<SUB>2</SUB>O)<SUB>2</SUB>]·4DMF·4H<SUB>2</SUB>O}<SUB><I>n</I></SUB> (<B>3</B>). In <B>3</B>, <B>TCTA</B> yields a honeycomb-shaped 2D sheet via Co–O(carboxylate) bonds; these sheets are linked by Co–O(carboxylate) and Co–(BPPA)–Co bridging bonds to afford the 3D motif. In this case, the Na atom locates inside the calix cavity in a distorted square planar coordination environment and is stabilized by η<SUP>3</SUP>-type cation···π interactions. In the third system, the use of H<SUB>4</SUB><B>TCTA</B> with Cd(NO<SUB>3</SUB>)<SUB>2</SUB>·6H<SUB>2</SUB>O in the presence of the flexible bridging coligand diaminohexane (DAH) gave {[Cd<SUB>2</SUB>(<B>TCTA</B>)(DAH)(DMF)<SUB>2</SUB>]·2DMF·2H<SUB>2</SUB>O}<SUB><I>n</I></SUB> (<B>4</B>), which features an unusual PtS-like 3D structure. The results confirm that the nature of the extended 3D structures is influenced by the bridging coordination behavior of the coligands. In all these structures, the <B>TCTA</B> ligands adopt a 1,3-alternate conformation. Thermal gravimetric analysis performed on the present MOFs revealed that three of these compounds have high thermal stability (∼300 °C).</P><P>Use of <I>p-tert-</I>butyl-thiacalix[4]arene tetraacetic acid (H<SUB>4</SUB><B>TCTA</B>) enabled isolation of four 3D metal−organic frameworks (<B>1</B>−<B>4</B>) with Co(II) and Cd(II) in the presence of different types of bridging coligands.</P><P><B>Graphic Abstract</B>
<IMG SRC='http://pubs.acs.org/appl/literatum/publisher/achs/journals/content/cgdefu/2011/cgdefu.2011.11.issue-9/cg2006315/production/images/medium/cg-2011-006315_0005.gif'></P><P><A href='http://pubs.acs.org/doi/suppl/10.1021/cg2006315'>ACS Electronic Supporting Info</A></P>
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