Comparison of micelles formed by amphiphilic star block copolymers prepared in the presence of a nonmetallic monomer activator
저자
Hyun, Hoon ; Cho, Jae Song ; Kim, Byung Soo ; Lee, Jung Won ; Kim, Moon Suk ; Khang, Gilson ; Park, Kinam ; Lee, Hai Bang
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학술지명
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발행연도
2008
작성언어
-주제어
자료형태
학술저널
수록면
2084-2096(13쪽)
제공처
<P>In this article, we describe the synthesis of PEG-b-polyester star block copolymers via ring-opening polymerization (ROP) of ester monomers initiated at the hydroxyl end group of the core poly(ethylene glycol) (PEG) using HCl Et<SUB>2</SUB>O as a monomer activator. The ROP of ϵ-caprolactone (CL), trimethylene carbonate (TMC), or 1,4-dioxan-2-one (DO) was performed to synthesize PEG-b-polyester star block copolymers with one, two, four, and eight arms. The PEG-b-polyester star block copolymers were obtained in quantitative yield, had molecular weights close to the theoretical values calculated from the molar ratio of ester monomers to PEG, and exhibited monomodal GPC curves. The crystallinity of the PEG-b-polyester star block copolymers was determined by differential scanning calorimetry and X-ray diffraction. Copolymers with a higher arm number had a higher tendency toward crystallization. The crystallinity of the PEG-b-polyester star block copolymers also depended on the nature of the polyester block. The CMCs of the PEG-b-PCL star block copolymers, determined from fluorescence measurements, increased with increasing arm number. The CMCs of the four-arm star block copolymers with different polyester segments increased in the order 4a-PEG-b-PCL < 4a-PEG-b-PDO < 4a-PEG-b-PLGA < 4a-PEG-b-PTMC, suggesting a relationship between CMC and star block copolymer crystallinity. The partition equilibrium constant, K<SUB>v</SUB>, which is an indicator of the hydrophobicity of the micelles of the PEG-polyester star block copolymers in aqueous media, increased with decreasing arm number and increasing crystallinity. A key aspect of the present work is that we successfully prepared PEG-b-polyester star block copolymers by a metal-free method. Thus, unlike copolymers synthesized by ROP using a metal as the monomer activator, our copolymers do not contain traces of metals and hence are more suitable for biomedical applications. Moreover, we confirmed that the PEG-b-polyester star block copolymers form micelles and hence may be potential hydrophobic drug delivery vehicles. © 2008 Wiley Periodicals, Inc. J Polym Sci Part A: Polym Chem 46: 2084–2096, 2008</P>
<B>Graphic Abstract</B>
<P>Poly(ethylene glycol) and polyester star block copolymers was prepared successfully at room temperature by living ring-opening polymerization of ϵ-caprolactone, trimethylene carbonate, or 1,4-dioxan-2-one from PEG as an initiator in the presence of HCl·Et<SUB>2</SUB>O as a monomer activator.
<img src='wiley_img/0887624X-2008-46-6-POLA22543-gra001.gif' alt='wiley_img/0887624X-2008-46-6-POLA22543-gra001'>
</P>
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