SCOPUS
SCIE
Effect of tetravalent dopants on hematite nanostructure for enhanced photoelectrochemical water splitting
저자
Subramanian, Arunprabaharan ; Gracia-Espino, Eduardo ; Annamalai, Alagappan ; Lee, Hyun Hwi ; Lee, Su Yong ; Choi, Sun Hee ; Jang, Jum Suk
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
1203-1212(10쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>In this paper, the influence of tetravalent dopants such as Si<SUP>4+</SUP>, Sn<SUP>4+</SUP>, Ti<SUP>4+</SUP>, and Zr<SUP>4+</SUP> on the hematite (α-Fe<SUB>2</SUB>O<SUB>3</SUB>) nanostructure for enhanced photoelectrochemical (PEC) water splitting are reported. The tetravalent doping was performed on hydrothermally grown akaganeite (β-FeOOH) nanorods on FTO (fluorine-doped tin-oxide) substrates via a simple dipping method for which the respective metal-precursor solution was used, followed by a high-temperature (800°C) sintering in a box furnace. The photocurrent density for the pristine (hematite) photoanode is ∼0.81mA/cm<SUP>2</SUP> at 1.23V<SUB>RHE</SUB>, with an onset potential of 0.72V<SUB>RHE</SUB>; however, the tetravalent dopants on the hematite nanostructures alter the properties of the pristine photoanode. The Si<SUP>4+</SUP>-doped hematite photoanode showed a slight photocurrent increment without a changing of the onset potential of the pristine photoanode. The Sn<SUP>4+</SUP>- and Ti<SUP>4+</SUP>-doped hematite photoanodes, however, showed an anodic shift of the onset potential with the photocurrent increment at a higher applied potential. Interestingly, the Zr<SUP>4+</SUP>-doped hematite photoanode exhibited an onset potential that is similar to those of the pristine and Si<SUP>4+</SUP>-doped hematite, but a larger photocurrent density that is similar to those of the Sn<SUP>4+</SUP>- and Ti<SUP>4+</SUP>-doped photoanodes was recorded. The photoactivity of the doped photoanodes at 1.23V<SUB>RHE</SUB> follows the order Zr > Sn > Ti > Si. The onset-potential shifts of the doped photoanodes were investigated using the <I>Ab initio</I> calculations that are well correlated with the experimental data. X-ray diffraction (XRD) and scanning-electron microscopy (FESEM) revealed that both the crystalline phase of the hematite and the nanorod morphology were preserved after the doping procedure. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) confirmed the presence of the tetravalent dopants on the hematite nanostructure. The charge-transfer resistance at the various interfaces of the doped photoanodes was studied using impedance spectroscopy. The doping on the hematite photoanodes was confirmed using the Mott-Schottky (MS) analysis.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Tetravalent dopants on hematite photoanodes for photoelectrochemical (PEC) water oxidation were studied. </LI> <LI> High temperature calcination (800°C/10min) transformed akaganeite to hematite phase and caused doping. </LI> <LI> Onset potential shift of the photoanodes were studied by experimental and computational methods. </LI> <LI> Zr doped hematite exhibited photocurrent density of 1.35mA/cm<SUP>2</SUP> at 1.23V<SUB>RHE</SUB> with lower anodic shift. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>Photoelectrochemical water oxidation performance of doped hematite photoanodes in 1 M NaOH solution at 1.23V<SUB>RHE</SUB> under 1 sun illumination.</P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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