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Photocatalytic hydrogen peroxide production by anthraquinone-augmented polymeric carbon nitride
저자
Kim, Hyoung-il ; Choi, Yeoseon ; Hu, Shu ; Choi, Wonyong ; Kim, Jae-Hong
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
121-129(9쪽)
제공처
소장기관
<P><B>Abstract</B></P> <P>We describe the exploitation of the selective catalytic property of anthraquinone (AQ) for solar photocatalytic synthesis of hydrogen peroxide (H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>) as a green, sustainable alternative to organic-solvent-based and energy-intensive industry-benchmark processes that also rely on AQ catalysis. We accomplished this by anchoring AQ onto polymeric carbon nitride (C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>), a metal-free visible light photocatalyst (band gap energy = 2.7 eV), that has been previously demonstrated for selective H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> synthesis. A net H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production rate of 361 μmol g<SUP>−1</SUP> h<SUP>−1</SUP> and an apparent quantum yield (AQY) of 19.5% at 380 nm excitation were achieved using AQ-augmented C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB> under simulated 1-sun illumination in the presence of an organic electron donor (2-propanol); these results were 4.4-fold and 8.3-fold higher than those reported for bare C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>, respectively. A suite of experimental analyses confirmed the unique roles of AQ co-catalysis in (i) capturing electrons from the conduction band of C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>, thereby reducing futile exciton recombination, which is otherwise prevalent in bare C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>; (ii) effectively mediating electron transfer to drive hydrogenation reaction to form anthrahydroquinone (AQH<SUB>2</SUB>) from AQ; and (iii) catalyzing oxygen reduction to H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> through the dehydrogenation of AQH<SUB>2</SUB> back to AQ, resulting in the facile and selective formation of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>. In addition, the reduced decomposition of produced H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> by the C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB>/AQ composite photocatalysts, when compared to bare C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB> or C<SUB>3</SUB>N<SUB>4</SUB> composited with common metallic co-catalysts such as Pt and Ag, was found to contribute to the significant enhancement in H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production through the oxidation of both organic and water.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Anthraquinone from industrial H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production processes was adopted as a co-catalyst for the photocatalytic H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production. </LI> <LI> Molecular anthraquinone catalysts were augmented onto heterogeneous surfaces of polymeric carbon nitride. </LI> <LI> The photocatalytic H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB> production was significantly improved by anchoring anthraquinone onto polymeric carbon nitride. </LI> <LI> Anthraquinone’s hydration/dehydration reactions were able to provide outstanding selectivity for the formation of H<SUB>2</SUB>O<SUB>2</SUB>. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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