SCOPUS
SCIE
Revealing the factors determining the selectivity of guaiacol HDO reaction pathways using ZrP-supported Co and Ni catalysts
저자
Han, Geun-Ho ; Lee, Min Woo ; Park, Soohyung ; Kim, Ho Joong ; Ahn, Jae-Pyoung ; Seo, Myung-gi ; Lee, Kwan-Young
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2019
작성언어
-주제어
등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
343-357(15쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>Guaiacol, a primary chemical derived from lignin, is still an attractive candidate as a cyclical carbon source in the petroleum industry. This work newly introduced Co/ZrP and Ni/ZrP catalysts and examined their activity for guaiacol hydrodeoxygenation (HDO) in a batch reactor at 573 K and under 70 bar of H<SUB>2</SUB>. Their catalytic, surface and textural properties were investigated by XRD, N<SUB>2</SUB> adsorption-desorption, H<SUB>2</SUB>-TPR, H<SUB>2</SUB>-TPD, NH<SUB>3</SUB>-TPD, HAADF-STEM and H<SUB>2</SUB>-chemisorption. In addition, the overall reaction pathways of guaiacol to cyclohexane on Co/ZrP and Ni/ZrP were proposed. Guaiacol was converted to cyclohexane through two different pathways via two major intermediates: phenol (demethoxylation, PHE route) and 2-methoxycyclohexanol (hydrogenation, 2-M route). Co/ZrP preferred the PHE-route, while Ni/ZrP dominantly favored the 2-M-route, which resulted in a high cyclohexane yield when using Co/ZrP (76%). In this study, an ‘intrinsic H<SUB>2</SUB> supply’ was determined to be the main factor for selecting the reaction pathway. Co/ZrP, with a low intrinsic H<SUB>2</SUB> supply capacity, promoted a less H<SUB>2</SUB>-consuming pathway (PHE route), and Ni/ZrP, with a high intrinsic H<SUB>2</SUB> supply, favored the more H<SUB>2</SUB>-consuming 2-M route. Likewise, lowering the H<SUB>2</SUB> pressure (from 70 to 40 bar) could promote the PHE route and increase cyclohexane production (80%). However, the opposite trend was observed when the reaction temperature was reduced from 573 K to 523 K. For both Co/ZrP and Ni/ZrP catalysts, the production of PHE significantly decreased, while the same yield of 2-M was almost maintained. Thus, the pathway preference of Co/ZrP was reversed to the 2-M-route. Guaiacol HDO pathway preference over Co/ZrP and Ni/ZrP catalysts was characterized and the reaction conditions were investigated in this study, which could provide a guideline for effective ways to produce desired chemicals from guaiacol using Co/ZrP and Ni/ZrP.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Guaiacol HDO reactions were performed with Co/ZrP and Ni/ZrP catalysts. </LI> <LI> Strong interaction between metal and ZrP was observed by characterizations. </LI> <LI> We found out that Co/ZrP and Ni/ZrP favored different conversion pathways. </LI> <LI> The pathway preference was affected by H<SUB>2</SUB> supply of the catalysts and condition. </LI> <LI> Desired products can selectively be obtained by controlling the pathway preference. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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