SCIE
SCOPUS
Chemisorption of hydrogen sulfide by metal-organic frameworks and covalent-organic polymers based on experimental/theoretical evaluation
저자
Lee, Min-Hee ; Vikrant, Kumar ; Younis, Sherif A. ; Szulejko, Jan E. ; Kim, Ki-Hyun
발행기관
학술지명
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발행연도
2020
작성언어
-주제어
등재정보
SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
-
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>The rapid expansion of modern industrial productivity has led to the ever-increasing emissions of various hazardous gaseous pollutants. In order to efficiently treat gaseous odorants like hydrogen sulfide (H<SUB>2</SUB>S), it is important to accurately assess the sorptive performance under near ambient conditions [<1 Pa at 298 K]. To this end, the performance of H<SUB>2</SUB>S sorption was investigated at 1 Pa (∼10 ppm at 298 K) inlet stream partial pressure of H<SUB>2</SUB>S in 1 bar of N<SUB>2</SUB> using three metal-organic frameworks (MOFs: MOF-199, MOF-5, and UiO-66-NH<SUB>2</SUB>), two covalent-organic polymers (COPs: CBAP-1 (EDA) and CBAP-1 (DETA)), and two commercial sorbents (Carbopack-X and activated carbon [AC]). The 10% breakthrough volume (BTV10: L g<SUP>−1</SUP>)/corresponding adsorption capacity (mg g<SUP>−1</SUP>) confirmed a noticeable advantage of MOF-199 (3040/42) over all other tested materials (i.e., MOF-5 (94/1.3) >AC (3.5/0.049) > UiO-66-NH<SUB>2</SUB> (3.1/0.043) > CBAP-1 (EDA) (2.5/0.035) > CBAP-1 (DETA) (2/0.028) > Carbopack-X (1.9/0.026)). The overall results clearly confirm that MOF-199 is an excellent chemisorbent to effectively capture gaseous H<SUB>2</SUB>S via the formation of irreversible chemical bonds with Cu–Cu site bridge (i.e., Cu–S). However, a comparison between previous (theoretical) and present (experimental) data indicates substantial divergence in the partition coefficient (PC: mol kg<SUP>−1</SUP> Pa<SUP>−1</SUP>) data of MOF-199 (e.g., PC (at BTV5) = 16.0 (experiment) vs. PC = 7.5E-05 (simulation)). These divergences with the computed PC values are attributed to the fact that the crystal lattice of MOF-199 relaxes to a more thermodynamically stable structure under real-experimental conditions. In contrast, the assumption of frozen geometry of MOF-199 crystal lattice used for the theoretical simulation (by density functional theory) unrealistically underestimated the H<SUB>2</SUB>S adsorption capacity.</P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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