SCOPUS
SCIE
Origin of unusual spinel-to-layered phase transformation by crystal water
저자
Yang, Eunjeong ; Kim, Heejin ; Kim, Sangryun ; Kim, In ; Kim, Jaehoon ; Ji, Hyunjun ; Choi, Jang Wook ; Jung, Yousung
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-등재정보
SCOPUS,SCIE
자료형태
학술저널
수록면
433-438(6쪽)
제공처
<▼1><P>Crystal water mediated phase transition: the underlying thermodynamic and kinetic role of crystal water is investigated using <I>ab initio</I> calculations.</P></▼1><▼2><P>It is well known that many layered transition metal oxides can transform into a spinel structure upon repeated battery cycling, but a phase transition in the opposite direction is rare. Recently, the transformation from spinel Mn<SUB>3</SUB>O<SUB>4</SUB> to layered MnO<SUB>2</SUB> was observed during the operation of a Mg battery in aqueous conditions, resulting in high performance Mg batteries. We hereby use <I>ab initio</I> calculations to unveil the mechanism by which crystal water plays a critical role in this unique transformation. Once inserted into the spinel form, a water molecule donates an electron, offering a key structural and thermodynamic driving force to initiate the transformation process. These crystal water molecules then get favorably clustered into a planar form in the layered structure and act as a stabilizing agent for birnessite. Kinetically, the inserted crystal water dramatically promotes the necessary rearrangement of Mn during the transition by lowering the activation barrier by >2 eV. The present structural, thermodynamic and kinetic understanding of the crystal water-driven phase transition provides novel insights to further the design of related low dimensional hydrated materials for multi-valent cathodes.</P></▼2>
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