SCI
SCIE
SCOPUS
Transport, retention, and long-term release behavior of ZnO nanoparticle aggregates in saturated quartz sand: Role of solution pH and biofilm coating
저자
Han, Yosep ; Hwang, Gukhwa ; Kim, Donghyun ; Bradford, Scott A. ; Lee, Byoungcheun ; Eom, Igchun ; Kim, Pil Je ; Choi, Siyoung Q. ; Kim, Hyunjung
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2016
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
247-257(11쪽)
제공처
소장기관
<P><B>Abstract</B></P> <P>The transport, retention, and long-term release of zinc oxide nanoparticle aggregates (denoted below as ZnO-NPs) were investigated in saturated, bare and biofilm (<I>Pseudomonas putida</I>) coated sand packed columns. Almost complete retention of ZnO-NPs occurred in bare and biofilm coated sand when the influent solution pH was 9 and the ionic strength (IS) was 0.1 or 10 mM NaCl, and the retention profiles were always hyper-exponential. Increasing the solution IS and biofilm coating produced enhanced retention of ZnO-NPs near the column inlet. The enhanced NPs retention at high IS was attributed to more favorable NP-silica and NP-NP interactions; this was consistent with the interaction energy calculations. Meanwhile, the greater NPs retention in the presence of biofilm was attributed to larger roughness heights which alter the mass transfer rate, the interaction energy profile, and lever arms associated with the torque balance; e.g., scanning electron and atomic force microscopy was used to determine roughness heights of 33.4 nm and 97.8 nm for bare sand and biofilm-coated sand, respectively. Interactions between NPs and extracellular polymeric substances may have also contributed to enhanced NP retention in biofilm-coated sand at low IS. The long-term release of retained ZnO-NPs was subsequently investigated by continuously injecting NP-free solution at pH 6, 9, or 10 and keeping the IS constant at 10 mM. The amount and rate of retained ZnO-NP removal was strongly dependent on the solution pH. Specifically, almost complete removal of retained ZnO-NPs was observed after 627 pore volumes when the solution pH was 6, whereas much less Zn was recovered when the eluting solution pH was buffered to pH = 9 and especially 10. This long-term removal was attributed to pH-dependent dissolution of retained ZnO-NPs because: (i) the solubility of ZnO-NPs increases with decreasing pH; and (ii) ZnO-NPs were not detected in the effluent. The presence of biofilm also decreased the initial rate and amount of dissolution and the subsequent transport of Zn<SUP>2+</SUP> due to the strong Zn<SUP>2+</SUP> re-adsorption to the biofilm. Our study indicates that dissolution will eventually lead to the complete removal of retained ZnO-NPs and the transport of toxic Zn<SUP>2+</SUP> ions in groundwater environments with pH ranges of 5–9.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> Mobility of ZnO-NPs decreases at high ionic strength and in biofilm-coated sand. </LI> <LI> NPs–NPs interaction leads to the hyper exponential shape of retention profiles. </LI> <LI> Lowering pH highly increases the release rate and amount of retained ZnO-NPs. </LI> <LI> The release of ZnO-NPs at low pH mainly occurs by the dissolution of NPs. </LI> <LI> The presence of biofilm retards the release of retained ZnO-NPs. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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