SCI
SCIE
SCOPUS
Aging effects on chemical transformation and metal(loid) removal by entrapped nanoscale zero-valent iron for hydraulic fracturing wastewater treatment
저자
Sun, Yuqing ; Lei, Cheng ; Khan, Eakalak ; Chen, Season S. ; Tsang, Daniel C.W. ; Ok, Yong Sik ; Lin, Daohui ; Feng, Yujie ; Li, Xiang-dong
발행기관
학술지명
권호사항
발행연도
2018
작성언어
-주제어
등재정보
SCI,SCIE,SCOPUS
자료형태
학술저널
수록면
498-507(10쪽)
제공처
<P><B>Abstract</B></P> <P>In this study, alginate and polyvinyl alcohol (PVA)-alginate entrapped nanoscale zero-valent iron (nZVI) was tested for structural evolution, chemical transformation, and metals/metalloids removal (Cu(II), Cr(VI), Zn(II), and As(V)) after 1–2month passivation in model saline wastewaters from hydraulic fracturing. X-ray diffraction analysis confirmed successful prevention of Fe<SUP>0</SUP> corrosion by polymeric entrapment. Increasing ionic strength (<I>I</I>) from 0 to 4.10M (deionized water to Day-90 fracturing wastewater (FWW)) with prolonged aging time induced chemical instability of alginate due to dissociation of carboxyl groups and competition for hydrogen bonding with nZVI, which caused high Na (7.17%) and total organic carbon (24.6%) dissolution from PVA-alginate entrapped nZVI after 2-month immersion in Day-90 FWW. Compared to freshly-made beads, 2-month aging of PVA-alginate entrapped nZVI in Day-90 FWW promoted Cu(II) and Cr(VI) uptake in terms of the highest removal efficiency (84.2% and 70.8%), pseudo-second-order surface area-normalized rate coefficient <I>k</I> <SUB> <I>sa</I> </SUB> (2.09×10<SUP>−1</SUP> Lm<SUP>−2</SUP> h<SUP>−1</SUP> and 1.84×10<SUP>−1</SUP> Lm<SUP>−2</SUP> h<SUP>−1</SUP>), and Fe dissolution after 8-h reaction (13.9% and 8.45%). However, the same conditions inhibited Zn(II) and As(V) sequestration in terms of the lowest removal efficiency (31.2% and 39.8%) by PVA-alginate nZVI and <I>k</I> <SUB> <I>sa</I> </SUB> (4.74×10<SUP>−2</SUP> Lm<SUP>−2</SUP> h<SUP>−1</SUP> and 6.15×10<SUP>−2</SUP> Lm<SUP>−2</SUP> h<SUP>−1</SUP>) by alginate nZVI. The X-ray spectroscopic analysis and chemical speciation modelling demonstrated that the difference in metals/metalloids removal by entrapped nZVI after aging was attributed to distinctive removal mechanisms: (i) enhanced Cu(II) and Cr(VI) removal by nZVI reduction with accelerated electron transfer after pronounced dissolution of non-conductive polymeric immobilization matrix; (ii) suppressed Zn(II) and As(V) removal by nZVI adsorption due to restrained mass transfer after blockage of surface-active micropores. Entrapped nZVI was chemically fragile and should be properly stored and regularly replaced for good performance.</P> <P><B>Highlights</B></P> <P> <UL> <LI> nZVI entrapment successfully prevented Fe<SUP>0</SUP> corrosion in fracturing wastewaters. </LI> <LI> Entrapped nZVI was chemically fragile due to dissolution of Na and TOC. </LI> <LI> nZVI passivation promoted Cu(II) and Cr(VI) but inhibited Zn(II) and As(V) removal. </LI> <LI> Effects of nZVI aging on removal efficiency depended on interaction mechanisms. </LI> </UL> </P> <P><B>Graphical abstract</B></P> <P>[DISPLAY OMISSION]</P>
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