SCOPUS
KCI등재
석탄가스 전환용 Methyl Formate 중간체 메탄올 합성반응의 공정 연구 = Industrial Chemistry , Catalysis / Reaction Engineering : Process Study of Methyl Formate Intermediate Methanol Synthesis for Coal - derived Syngas
저자
이종대 (충북대학교 공과대학 화학공학과) ; 정헌 (한국에너지기술연구원 전환공정팀) ; 신장식 (충북대학교 공과대학 화학공학과)
발행기관
학술지명
Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHAK) (Korean Chemical Engineering Research)
권호사항
발행연도
2001
작성언어
Korean
KDC
570
등재정보
SCOPUS,KCI등재,ESCI
자료형태
학술저널
발행기관 URL
수록면
272-278(7쪽)
제공처
소장기관
합성가스의 일회전환율이 높고 저온에서 가동되는 메틸포메이트 중간체 메탄올합성 공정의 상용화 가능성을 검토하기 위해 촉매의 개발 및 공정 변수의 변화를 조사하였다. 기존의 copper chromite 촉매를 대체하는 노력으로 염기성 담체를 응용한 Cu/MgO는 성능 및 지속성에서 copper chromite에 비해 열등했다. 균질촉매로 같이 사용되는 KOCH₃를 비균질화하기 위해 polyaniline계열의 음이온교환수지를 제조하여 적용한 결과, 가능성은 확인하였으나 촉매가 안정적이지 않았다 Copper chromite + KOCH₃촉매계를 사용하여 최적의 반응조건을 조사한 결과, 250 ㏄의 메탄올 액체용매에 20-40 g의 copper chromite 및 5 g의 KOCH₃를 투입하고 180℃ 및 61기압에서 1,000 L/㎏·hr 의 유속의 합성가스를 주입하는 것으로 판명되었다. 이 조건에서 메틸포메이트 중간체 공정의 문제점으로 알려진 극소량의 CO₂에 의한 촉매 비활성화가 극복되어 1%의 CO₂가 포함된 합성가스를 사용하여도 촉매계의 활성이 유지되었다. 특히 석탄의 가스화에 의해 제조되는 합성가스의 조성인 H₂/CO 의 비가 1 이하인 가스의 수소전환율이 70%에 이르며 반응속도는 6 gmole/㎏·hr 이상이었다. 메탄올 대신 triglyme을 용매로 사용한 결과 약간의 반응속도 감소에도 불구하고, 반응생성물의 회수가 용이한 장점이 있어 액상 메탄올 합성 공정에 적용 가능성을 보여 주었다.
New catalysts development and process variable study have been carried out to seek the possibility of developing methyl formate intermediate methanol synthesis process into commercial scale. Cu/MgO was prepared in an effort to replace the copper chromate catalyst. Cu/MgO was inferior to copper chromate in terms of the weight-based activity and the stability. An attempt to substitute the homogeneous(methanol-soluble) KOCH3 catalyst with an anion-exchanged polyaniline resin was partially successful since anion-exchanged resin showed some activity but it seems to dissolve in the methanol solvent. The best combination of the catalysts is Ba-promoted copper chromate with KOCH₃. The optimum reaction condition is at 180, 61 atm with syngas flowing at 1,000 L/㎏·hr to the reaction mixture of 40 g of copper chromate and 5 g of KOCH₃dispersed in 250 ㏄ of methanol. At this condition, the problem of severe deactivation of the catalytic system by a few ppm of CO₂ has been overcome and the system was stable up to 1 % of CO₂ in the feed gas. The catalytic system was stable when feed gas was syngas generated from coal gasification (HZ/CO=1) with 70% of H₂ conversion at the rate of 6 gmole/㎏·hr. When triglyme was used as a solvent instead of methanol, slight reduction in the rate of reaction was observed. However, the use of triglyme can make the recovery of the product methanol much easier than the methanol solvent system.
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